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文檔簡介
1、作為空氣污染物的主要成分之一,揮發(fā)性有機物(Volatile OrganicCompounds,VOCs)對人體健康和環(huán)境都造成了巨大的危害。消除VOCs的方法眾多,其中以催化燃燒最有效、最可行,尤其是在較低溫下消除較低濃度的VOCs。沸石分子篩負載Pt的催化劑因為兼具沸石分子篩和貴金屬的雙重優(yōu)勢,被認為是VOCs消除最為有效的催化劑之一。本論文主要研究了一系列沸石分子篩負載Pt催化劑上的甲苯催化燃燒反應性能,并考察了沸石分子篩的介孔結
2、構、陽離子、硅鋁比和Pt納米粒子的尺寸等因素的影響。
在第三章中,與傳統(tǒng)Beta負載Pt催化劑(Pt/Beta)相比,介孔Beta負載Pt催化劑(Pt/Meso-Beta)在甲苯催化燃燒反應中的反應活性更高、催化劑壽命更長、積碳更少、表觀活化能更低,這些優(yōu)異的催化性能與該催化劑中介孔結構的存在密切相關。介孔的存在有利于催化劑中Pt的分散、活性中心Pt0物種的形成和傳質。
在第四章中,先后采用水熱合成法、離子交換法和浸
3、漬法制備了不同陽離子(H+,Na+,K+,Cs+)和不同硅鋁比(60,100,300,∞)的ZSM-5分子篩負載Pt催化劑。研究結果表明,分子篩的陽離子和硅鋁比顯著地影響著Pt/ZSM-5催化劑的活性。其中,硅鋁比為100的K+型ZSM-5負載Pt催化劑(Pt/KZSM-5-100)具有最高的甲苯消除活性,這可以歸因于該催化劑含有較多的活性中心Pt0和合適的硅鋁比。
在第五章中,類似地,研究不同陽離子(H+,Na+,K+,Cs
4、+)的介孔ZSM-5負載Pt催化劑上的甲苯催化燃燒反應時,同樣發(fā)現(xiàn)了介孔的作用和分子篩陽離子的影響。K+型介孔ZSM-5負載Pt催化劑(Pt/Meso-KZSM-5)表現(xiàn)出了優(yōu)異的甲苯催化燃燒性能。
在第六章中,與傳統(tǒng)KBeta負載Pt催化劑(Pt/KBeta-TEA)相比,K+型富鋁Beta分子篩負載Pt納米粒子催化劑(Pt/KBeta-SDS)具有更高的甲苯催化消除活性。對甲苯轉化的T98可達到150℃,如此高的甲苯催化消
5、除活性還未被報道過,這與KBeta-SDS分子篩中含有較多的K+和較少的末端硅羥基密切相關。 K+有利于活性中心Pt0的形成,較多的K+和較少的末端硅羥基均有利于甲苯的吸附。
在第七章中,采用多元醇還原法制備了一系列尺寸可控并分布集中的Pt納米粒子,并將它們負載在ZSM-5分子篩上,制備了一系列Pt-x/ZSM-5(x=1.3,1.5,1.7,1.9,2.1,2.3nm)催化劑。在這些催化劑中,Pt納米粒子的尺寸分布集中在1.
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