LED可見光下等離子激元型Au-TiO2光催化脫除甲醛.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、甲醛是室內(nèi)空氣中典型可揮發(fā)性有機物(VOCs)之一。等離子激元型光催化劑可吸收可見光,在室溫常壓下,可利用太陽光驅(qū)動光催化脫除甲醛。然而,可見光下等離子激元型Au/TiO2光催化劑脫除空氣中甲醛鮮有報道,該反應機理尚未見文獻報道。研究可見光下Au/TiO2光催化劑脫除甲醛的表觀反應動力學及反應機理,對設計等離子激元型催化劑及應用于脫除VOCs等污染物,具有重要意義。
  本研究主要內(nèi)容包括:⑴Au/TiO2催化劑的Au粒徑約為4.

2、5nm。紫外-可見漫反射光譜顯示563 nm處出現(xiàn)金納米粒子的等離子共振吸收峰,說明可吸收可見光。在13%相對濕度,綠光光強為38.5 mW/cm2的條件下,光反應的甲醛轉(zhuǎn)化率達74.3%,是暗反應的近5倍。⑵Au/TiO2可見光催化氧化甲醛反應中,考察不同波長的可見光源、光強及反應氣相對濕度對表觀反應動力學的影響,求得表觀反應速率常數(shù)。在LED紅、綠、藍、白光照射下,隨著光強增加,甲醛轉(zhuǎn)化率快速增加后緩慢增至基本不變。相同光強(低于4

3、2mW/cm2)和濕度條件下,紅、綠、藍光源的甲醛轉(zhuǎn)化率相近,白光略低于其它光源。干氣氛下,光反應和暗反應的甲醛轉(zhuǎn)化率幾乎為0%。濕氣氛下,光反應和暗反應均有甲醛轉(zhuǎn)化率,且光反應的更高。不同光源下,甲醛轉(zhuǎn)化率隨相對濕度變化規(guī)律相似。相對濕度為21.9%時甲醛轉(zhuǎn)化率最高,而后保持不變,基本在80%左右。⑶Au/TiO2可見光催化氧化甲醛反應的機理研究表明,無論干、濕氣氛,TiO2上甲醛只能被氧化至DOM中間體。無論是否有光照,干氣氛下,A

4、u/TiO2表面生成DOM、甲酸鹽及碳酸鹽等中間物種,但無CO2生成;濕氣氛下,Au/TiO2表面基本不存在DOM,只有甲酸鹽與碳酸鹽物種,且峰強快速達到穩(wěn)定值,氣相產(chǎn)物中有CO2生成。濕氣氛下,對于Au/TiO2上氧化甲醛反應,可見光促進其速率控制步驟,即甲酸鹽氧化生成碳酸鹽及碳酸鹽分解成二氧化碳的反應,可見光也促進分解CO2吸附生成的碳酸鹽。無論是否有光照,根據(jù)峰的位置,Au/TiO2原位漫反射紅外光譜都相同,說明反應過程中生成的表

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