1、固體氧化物燃料電池(SOFC)是一種高效、清潔的電化學(xué)能源轉(zhuǎn)化裝置，它在高溫下將燃料氣中的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能和熱能，具有非常廣闊的發(fā)展前景。但是目前SOFC在商業(yè)化推進(jìn)上面臨一個亟需解決的問題：大部分的燃料氣中都含有一定質(zhì)量比的H2S，而目前研究最為成熟的以Ni-YSZ為陽極的電池在750℃的運行條件下，只要燃料中含有0.05ppm的H2S，其性能就會發(fā)生明顯衰減。本文的主要目的是尋找一種既能在含H2S氣氛下穩(wěn)定存在、同時還具有高電化

2、學(xué)活性和催化性能的陽極，以提高電池在含硫燃料氣中的穩(wěn)定性。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴采用絲網(wǎng)印刷法在電解質(zhì)支撐體表面制備了一系列不同孔隙率的YSZ電解質(zhì)骨架，隨后在骨架上浸漬了不同質(zhì)量比的Ni作為陽極進(jìn)行測試并比較。電化學(xué)測試的結(jié)果表明，使用浸漬法制備電極的最佳參數(shù)為：YSZ與淀粉造孔劑的質(zhì)量比為7：3，負(fù)載在骨架上的NiO與YSZ質(zhì)量比為1.75:1。⑵研究了以MoS2為陽極的單電池和對稱電池在不同氣氛下的電化學(xué)性能，測試結(jié)果

3、表明，以MoS2為陽極的對稱電池在50 ppm H2S-H2中的Rp值為3.51Ωcm2，優(yōu)于在純H2中的4.25Ωcm2，表明燃料氣中H2S的存在不但不會降低MoS2電極的性能，反而會提升 MoS2對的H2催化活性，單電池的測試同樣證明了這一點。而且與對稱電池測試時，極化阻抗值隨著測試時間推移而增大不同的是，對單電池施加40 mA/cm2的電流，電池的電壓能穩(wěn)定在0.88 V，電化學(xué)性能不僅不隨時間的增加而衰減，反而測試結(jié)束后單電池的

4、最大功率密度(50.3 mW/cm2)甚至略高于測試前(45.2 mW/cm2)，表明MoS2作為SOFC單電池的陽極可以穩(wěn)定存在于以50 ppm H2S-H2為燃料氣的測試條件下。⑶在以MoS2為電極的基礎(chǔ)上，采用水熱法制備了具有鈷鎳黃鐵礦結(jié)構(gòu)的(Co，Ni)9S8和Co9S8，并分別與MoS2混合作為SOFC的陽極。XRD圖譜表明，水熱法制備的(Co，Ni)9S8含有少量的Ni3S2雜質(zhì)，Co9S8產(chǎn)物則為單一相。而無論是(Co，N

5、i)9S8還是Co9S8，與MoS2混合作為陽極后都表現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學(xué)性能，實驗結(jié)果顯示：在850℃、50 ppm H2S-H2氣氛下單電池的最大功率密度分別達(dá)到了104.5 mW/cm2和160.1 mW/cm2，均優(yōu)于純MoS2作為陽極時，而且通過優(yōu)化電極的結(jié)構(gòu)還能進(jìn)一步提高電池的性能。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，雖然加入MoS2能提高陽極的燒結(jié)溫度，但是MoS2的電化學(xué)活性明顯小于鈷鎳黃鐵礦，因此混合物中MoS2所占的質(zhì)量比越低，混合物的電

6、導(dǎo)率越高，極化阻抗也越小。⑷采用絲網(wǎng)印刷法先將電解質(zhì)骨架高溫?zé)Y(jié)在電解質(zhì)支撐體上，再在骨架上負(fù)載陽極，從而達(dá)到降低陽極燒結(jié)溫度的目的。單電池測試表明單獨使用Co9S8作為陽極，在750℃、50 ppm H2S-H2氣氛下最大功率密度可以達(dá)到169.3 mW/cm2；對稱電池測試表明Co9S8陽極甚至在650℃也具有一定的電化學(xué)活性。通過水熱法合成了一系列的Co9S8并進(jìn)行比較，發(fā)現(xiàn)改變水熱合成的參數(shù)會對產(chǎn)物的形貌造成一定影響，但是反應(yīng)生

7、成的物質(zhì)組成沒有發(fā)生改變，因此對于制備電極而言沒有太大的影響。⑸采用水熱浸漬法,將帶有多孔骨架的電解質(zhì)片放入水熱釜中，使水熱反應(yīng)和浸漬過程同步進(jìn)行，可以得到顆粒更加細(xì)小、分布更加均勻的陽極，因而具有更高的電化學(xué)活性。在650℃、50 ppm H2S-H2氣氛下水熱浸漬法制備的對稱陽極Rp值僅有0.34Ωcm2，遠(yuǎn)小于絲網(wǎng)印刷法制備的2.69Ωcm2。水熱浸漬法制備的Co9S8是一種在中溫條件也具有高電化學(xué)和催化活性、耐H2S的SOFC陽