1、利用太陽(yáng)能進(jìn)行光催化反應(yīng)實(shí)現(xiàn)分解水得到氫氣和氧氣的方法近年來(lái)被證明是一種理想的代替化石燃料從而解決能源危機(jī)的重要途徑之一。因此，開(kāi)發(fā)一種高效的光催化劑成為了一項(xiàng)非常重要的研究課題。石墨相氮化碳材料(g-C3N4)因其具有能利用可見(jiàn)光將水分解成氫分子和氧分子的能力而引起了研究者們廣泛的興趣。然而，傳統(tǒng)塊體g-C3N4材料的光催化性能會(huì)被其低的比表面積和高的載流子復(fù)合幾率所限制，這成為了g-C3N4材料在實(shí)際應(yīng)用上的阻礙因素。因此，開(kāi)發(fā)一種

2、簡(jiǎn)單的方法來(lái)調(diào)控g-C3N4的結(jié)構(gòu)，從而提高g-C3N4材料的光催化性能已經(jīng)成為目前的研究重點(diǎn)之一。我們通過(guò)一些簡(jiǎn)單有效的手段改變g-C3N4材料的形貌，從而實(shí)現(xiàn)g-C3N4材料在可見(jiàn)光下分解水產(chǎn)氫性能的提高。具體研究?jī)?nèi)容如下:
　　1.三聚氰胺的結(jié)構(gòu)中具有三個(gè)等價(jià)的氨基，這三個(gè)氨基的存在使得三聚氰胺能夠與許多含氧基團(tuán)形成氫鍵，從而獲得結(jié)構(gòu)較為規(guī)整的前驅(qū)體。而在形成氫鍵的過(guò)程中，含氧基團(tuán)中的所包含的雜原子可以被引入到前驅(qū)體中，在形

3、成特殊形貌的同時(shí)，實(shí)現(xiàn)了雜原子的引入。因此，我們選擇三聚氰胺為原料，配成水溶液后分別向其中加入不同量的未經(jīng)稀釋的H2SO4，經(jīng)過(guò)水熱過(guò)程得到由氫鍵連接的前驅(qū)體，再通過(guò)熱聚合過(guò)程得到S摻雜的g-C3N4材料。實(shí)驗(yàn)中，我們通過(guò)控制混合溶液的pH值制備了一系列樣品。經(jīng)表征發(fā)現(xiàn)，這種材料不但具有規(guī)則的形貌，同時(shí)由于反應(yīng)中硫酸的參與而成功實(shí)現(xiàn)了S摻雜這一目標(biāo)。由這種方法得到的g-C3N4材料具有較高的光生載流子分離率和較大的比表面積，這使得材料在

4、可見(jiàn)光催化產(chǎn)氫方面性能有所提升。
　　2.氫鍵有機(jī)框架(HOF)作為一種具有獨(dú)特骨架的新型結(jié)構(gòu)一般用于氣體分離。但是，在本部分工作中，我們通過(guò)三聚氰胺與無(wú)機(jī)酸(如H2SO4，HNO3和HCI)反應(yīng)，在常壓蒸發(fā)結(jié)晶，形成各種形態(tài)的類HOF前聚體。然后經(jīng)過(guò)熱聚合過(guò)程，這種類HOFs結(jié)構(gòu)的前聚體的形貌能夠較為完好的保持，并轉(zhuǎn)化為富氮結(jié)構(gòu)的氮化碳材料。與傳統(tǒng)塊體CN相比，這種方法制備的氮化碳材料具有較高的氮含量。經(jīng)表征證明，這是由于這種材

5、料的結(jié)構(gòu)中具有更多的相對(duì)含氮量較高的三嗪環(huán)單元導(dǎo)致的。分析結(jié)果表明，由類HOF前聚體得到的氮化碳材料中包含更多的活性位點(diǎn)(N-C3)，導(dǎo)帶位置較低，具有更好的還原性，光催化析氫反應(yīng)能力更強(qiáng)。這種合成方法為制備具有優(yōu)異光催化活性的氮化碳材料提供了一種可行的途徑。
　　3.將三聚氰胺配成溶液后與半胱氨酸/鹽酸半胱氨酸反應(yīng)，經(jīng)水熱過(guò)程后得到表面帶有針狀分級(jí)結(jié)構(gòu)的棒狀前聚體。將前聚體經(jīng)過(guò)高溫煅燒后得到改性的g-C3N4材料。SEM測(cè)試證明