MnO2機械化學法處置十溴聯(lián)苯醚固廢并制備MnOx催化劑.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、機械化學法是近十幾年迅速發(fā)展的一種化學方法,在有機固廢的處置和催化劑制備等領域均取得了較好的效果,為資源環(huán)境保護提供了廣闊的技術支持,其中磨劑的選擇是其應用的關鍵。本文選擇商用MnO2作為磨劑球磨氧化降解十溴聯(lián)苯醚(BDE209),同時制備出高催化活性的催化劑MnOx。
  本文首先利用商用MnO2球磨氧化降解BDE209,與傳統(tǒng)磨劑CaO和氧化型磨劑Bi2O3,K2S2O8相比,MnO2表現(xiàn)出更好的去除效率。在摩爾比BDE209

2、nMnO2/n為100:1,轉(zhuǎn)速為350rpm時,2h的球磨反應可使BDE209的降解率高達95.5%,脫溴率可達95%,并且發(fā)現(xiàn)增多MnO2的用量,BDE209的表觀速率常數(shù)逐漸增加,標準化表觀速率常數(shù)先增加后穩(wěn)定不變。此外,利用HPLC檢測球磨反應中的極性中間產(chǎn)物,NaOH溶液吸收罐體中生成的CO2氣體,研究了BDE209中有機碳的轉(zhuǎn)化,結(jié)果表明,BDE209被氧化開環(huán),有機碳轉(zhuǎn)化為氣體CO2和碳酸鹽。采用不同的前處理方法,對磨劑M

3、nO2在反應過程中不同氧化價的錳的含量進行了定量分析,結(jié)果表明,MnO2中的Mn(Ⅳ)先保持不變,后逐漸減少,Mn(Ⅲ)先減少后逐漸增加,Mn(Ⅱ)先緩慢增加后保持不變。同時研究了該反應在惰性氣氛中的降解效果,BDE209的降解沒有因為除氧而被抑制,說明反應中的氧來自于MnO2中的晶格氧。最后根據(jù)以上試驗結(jié)果提出了該二氧化錳機械化學法處理有機固廢的反應機制。
  在本文的第二部分,我們考慮到錳氧化物有較好的催化氧化活性,所以采用第

4、一部分工作的球磨產(chǎn)物MnOx作為催化劑,催化PMS氧化降解苯酚廢水。首先我們考察了MnOx的催化活性,發(fā)現(xiàn)其可以活化PMS將苯酚在較短的時間內(nèi)降解完全。其次我們優(yōu)化了苯酚濃度、催化劑用量和氧化劑用量對苯酚降解效果的影響,實驗結(jié)果表明,在催化劑含量為0.5g/L,氧化劑PMS為0.5g/L時,10min內(nèi)便可將25mg/L苯酚降解完全。此外,我們還研究了反應溫度對該催化活化體系的影響,發(fā)現(xiàn)溫度越高,反應速率常數(shù)越大,并且計算出該反應的活化

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