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文檔簡介
1、近年來,零價金屬如鋁、鐵、鎂、鋅等還原去除水中污染物的研究取得了重大進(jìn)展,然而零價金屬在使用后表面被氧化引起后續(xù)反應(yīng)中污染物去除率下降的問題亟待解決。采用化學(xué)沉積法制備雙金屬可改善材料表面的鈍化問題,但制備得到的雙金屬或多金屬復(fù)合材料存在分布不均勻,表面金屬容易脫落等缺點。本文通過采用熔融法將單質(zhì)Al和單質(zhì)Fe按照一定的質(zhì)量比加入電爐中,制備得到鐵質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為10%,20%,58%的鋁鐵合金復(fù)合材料,EDS結(jié)果表明,通過熔融法制得的合
2、金中鋁和鐵分布均勻,為穩(wěn)定去除水中污染物提供了條件;本研究使用Al-Fe復(fù)合材料去除水相中的污染物NO3--N和消毒副產(chǎn)物,并研究其去除機(jī)理。
首先采用不同試劑硼氫化鉀溶液,稀鹽酸,去離子水對復(fù)合材料進(jìn)行活化預(yù)處理,研究預(yù)處理溫度,預(yù)處理時的水浴時間等因素對合金預(yù)處理后去除NO3--N的效果的影響,通過掃描電鏡(Scanning Electron Microscope,SEM)及能譜(Energy Dispersive Spe
3、ctrometer,EDS),X射線衍射(X-ray diffraction,XRD)等手段分析材料結(jié)構(gòu)及組成變化,并與未經(jīng)預(yù)處理的合金去除NO3--N的性能比較。為鋁鐵合金復(fù)合材料應(yīng)用于水中NO3--N和消毒副產(chǎn)物去除的系統(tǒng)研究提供基礎(chǔ)。
使用制備的Al-Fe復(fù)合材料作為濾料,在中性條件下對NO3--N和消毒副產(chǎn)物的去除效果優(yōu)于單質(zhì)Al和Fe。優(yōu)選得到的去除水中NO3--N的材料Al-Fe20適宜條件為pH=2-12的范圍。
4、一小時內(nèi)22.6mg-N·L-1NO3--N的降解率達(dá)到100%(pH=6.14/7.15)或80%以上(pH=7.88)。另外在pH=6-8范圍內(nèi)通過微量調(diào)節(jié)溶液初始pH實現(xiàn)控制產(chǎn)物中的氨氮比例,對水中總氮的去除率可達(dá)60%以上。鋁鐵合金復(fù)合材料中含有大量的金屬間化合物如Al13Fe4等對產(chǎn)物的選擇性起催化作用。NO3--N對Al-Fe復(fù)合材料的鈍化及溶液中過高濃度的氨氮(如超過20mg-N·L-1)對NO3--N的去除抑制作用。Al
5、-Fe復(fù)合材料可在中性條件下至少維持三十天的消毒副產(chǎn)物去除能力。XRD結(jié)果表明Al-Fe復(fù)合材料中有金屬間化合物如Al13Fe4,F(xiàn)eAl2,F(xiàn)e3Al等形成。Al和Fe的均一結(jié)合一方面使材料保持較低電位(低于-0.90V),另一方面鐵的存在對材料去除消毒副產(chǎn)物起到催化作用。材料中的富鋁相如Al,Al13Fe4,F(xiàn)eAl2向材料中的富鐵相如Fe,F(xiàn)e3Al提供電子,使材料保持在較低電位(低于-0.90V);富鐵相破壞Al表面的鈍化膜,提
6、升對消毒副產(chǎn)物的去除能力。另外,使用Al-Fe復(fù)合材料在中性范圍內(nèi)去除水中污染物對水質(zhì)如金屬離子濃度、pH值等參數(shù)無不良影響。
采用Al-Fe復(fù)合材料作為陰極電化學(xué)去除水中的NO3--N和CCl4,發(fā)現(xiàn)-1.2V為適宜NO3--N和CCl4去除的最佳電壓。Al-Fel0電極展現(xiàn)了優(yōu)于Al-Fe20電極的去除效果。在本研究所采用的三種電解質(zhì)中,CCl4與NO3--N在0.01mol·L-1Na2SO4的電解質(zhì)溶液中去除效果最好,
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