1、生物質(zhì)能源的高效利用是緩解生態(tài)和能源危機(jī)的有效手段之一，是環(huán)境工程和可再生能源領(lǐng)域重要研究課題。生物油催化蒸汽重整制氫，不僅可以提高生物質(zhì)能源的利用效率，還可以解決傳統(tǒng)方法制氫不可再生性的難題。鎳基催化劑由于其價(jià)格低廉、且對(duì)生物油分子中的C-C鍵表現(xiàn)了較強(qiáng)的斷裂能力以及較高氫氣選擇性，被廣泛應(yīng)用于生物油及其模型物催化重整制氫中，但是Ni基催化劑在生物油重整制氫中易發(fā)生燒結(jié)和積炭，導(dǎo)致催化劑失活。本文選用天然的、具有中空纖維納米結(jié)構(gòu)的凹凸

2、棒石(ATP)作為載體，負(fù)載Ni基活性組分，利用化學(xué)沉淀法將改性因子(Mg和Ce)和活性金屬(Co、Cu、Zn和Fe)引入Ni基凹凸棒石催化劑中，調(diào)節(jié)催化劑的微觀結(jié)構(gòu)，提高生物油重整制氫過(guò)程中催化劑的穩(wěn)定性以及H12選擇性。結(jié)合N2吸附脫附、SEM、TEM、H2-TPR、NH3-TPD和FTIR等現(xiàn)代儀器分析技術(shù)表征催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、金屬-載體相互作用強(qiáng)度、酸性以及活性金屬分散度等物理化學(xué)性質(zhì)，明晰催化劑微觀結(jié)構(gòu)對(duì)生物油模型物蒸汽重整制

3、氫活性、穩(wěn)定性和產(chǎn)物選擇性的影響機(jī)制。主要的研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下:
　　(1)利用不同的制備方法制備一系列Ni/ATP催化劑，采用不同表征分析手段研究了催化劑的微結(jié)構(gòu)、晶體特征、金屬-載體相互作用以及金屬分散度等，探討了構(gòu)建的鎳基凹凸棒石催化劑抗積炭和抗燒結(jié)的機(jī)理和制氫反應(yīng)規(guī)律。結(jié)果發(fā)現(xiàn)沉淀法制備的Ni/ATP催化劑具有最小的顆粒尺寸13nm和最高的金屬分散度7.5％，因此在650℃、S/C比為3和4h的重整反應(yīng)中表現(xiàn)出較高的乙酸轉(zhuǎn)

4、化率(～85％，略低于浸漬法制備的Ni/ATP催化劑和最高的H2產(chǎn)率(～82％)。
　　(2)針對(duì)催化劑易積炭的缺點(diǎn)，提出向鎳基凹凸棒石Mg的方法，實(shí)現(xiàn)了調(diào)節(jié)Ni基凹凸棒石催化劑表面酸性、提高活性金屬Ni的分散、增加金屬-載體相互作用力，制備了高抗積炭性能的Ni/10Mg-ATP催化劑。在S/C=1.5、T=700℃和GHSV=19310h-1的條件下，Ni/10Mg-ATP催化劑實(shí)現(xiàn)了100％的乙醇轉(zhuǎn)化率、最高的H2產(chǎn)率(96.

5、7％)和最高的穩(wěn)定性，并且表現(xiàn)出了最低的積炭速率6.1mg(gcat·h)-1。
　　(3)針對(duì)催化劑易燒結(jié)的特性，制備了活性金屬（Fe、Co、Cu和Zn）改性的鎳基凹凸棒石催化劑，增強(qiáng)了活性金屬Ni的抗燒結(jié)能力，提高了生物油模型物催化蒸汽重整制氫的產(chǎn)率和穩(wěn)定性。其中Ni-Cu/ATP雙金屬催化劑具有最高的還原程度，因而在重整模型物甘油制氫過(guò)程中表現(xiàn)出最高的催化活性，即在水/甘油摩爾比(W/G)為9、GHSV=9619h-1和T=