1、從分子角度設(shè)計、合成和探究材料結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系是材料設(shè)計、研發(fā)的關(guān)鍵，因此一直為復(fù)合材料領(lǐng)域的研究的熱點。本文通過建立了不同鍵合方式的聚酰亞胺/納米二氧化硅復(fù)合材料模型，基于分子模擬方法計算、分析了不同的界面復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)和性能，并通過實驗和理論計算進行對比探討了不同二氧化硅摻雜濃度和界面結(jié)構(gòu)對材料性能的影響規(guī)律。
　　本文首先建立聚酰亞胺模型，通過幾何和分子動力學(xué)對模型進行優(yōu)化，并計算分析了模型的結(jié)構(gòu)、力學(xué)與熱力學(xué)性能，通過

2、穩(wěn)定性和實驗數(shù)據(jù)確定模擬的可行性。然后，構(gòu)建三種不同界面的材料模型，分別是聚酰亞胺與二氧化硅共混的復(fù)合材料模型(unboneded PI/SiO2)、硅烷偶聯(lián)劑為媒介的聚酰亞胺/二氧化硅納米顆粒共價鍵鍵合的復(fù)合材料模型(boneded PI/SiO2)和二氧化硅以小分子嵌入聚酰亞胺分子鏈間的雜化模型(hybrid PI/SiO2)，探究不同界面結(jié)構(gòu)對材料的抗張強度、玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（Tg）的影響。最后，通過溶膠凝膠法和原位聚合法制備了具有

3、不同界面結(jié)構(gòu)的復(fù)合薄膜(PI/SiO2-sol和PI/SiO2-in situ)，通過測試抗張強度和Tg對理論計算結(jié)果進行驗證。結(jié)果表明:聚酰亞胺模型密度在1.32-1.34 g·cm-3之間，抗張強度為422.35 MPa，Tg為679 K。unboneded PI/SiO2和boneded PI/SiO2的抗張強度均隨著SiO2的含量升高呈現(xiàn)先升高而降低的趨勢，三種模型的最大抗張強度分別為542.19 MPa、612.16MPa和5

4、68.15 MPa，偶聯(lián)劑使SiO2與PI鍵合后可顯著強化材料的機械性能。在相同摻雜濃度時bonded PI/SiO2的Tg均高于unbonded PI/SiO2;在SiO2濃度為9wt％時，兩種模型的Tg達到最大值，分別為686 K和700 K，這是鍵合后納米粒子對基體的固定作用更強，在分子熱運動時更加困難造成的。在hybrid PI/SiO2中嵌入SiO2不僅增加了體系中氫鍵數(shù)目且改變了柔順性，使hybrid PI/SiO2的Tg隨

5、著SiO2摻雜量的升高呈現(xiàn)先降低而后升高趨勢，SiO2嵌入量在5％-11％時，柔順性為主導(dǎo)因素，Tg比純PI低;當(dāng)SiO2質(zhì)量分數(shù)為13％時，氫鍵為主導(dǎo)因素，Tg高于純PI，其Tg為687 K。實驗制備的PI/SiO2-sol和PI/SiO2-in situ抗張強度均隨著SiO2的含量升高而先升高后降低，最大值分別為89.58 MPa和95.19 MPa。PI/SiO2-sol的Tg隨著SiO2的含量升高而升高，最高為628 K。PI/