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文檔簡介
1、飲用水中消毒副產(chǎn)物的高效去除是近年來環(huán)境工程領(lǐng)域研究的熱點問題之一,其中污染最為嚴重的是氯代有機物,采用催化加氫活化C-Cl鍵被認識是最高效的去除方式之一。甲酸作為化學(xué)儲氫的模型化合物,具有副產(chǎn)物少,目標產(chǎn)物選擇性高,清潔,穩(wěn)定,易于工業(yè)應(yīng)用等優(yōu)點。Pd基催化劑是對于廢水處理方法中最有效的催化劑。所以本文采用甲酸作為氫源,Pd/MCM-41及 Pd-Au/Al2O3為催化劑,實現(xiàn)對三氯乙烯(TCE)的氫轉(zhuǎn)移還原脫氯。
采用浸漬
2、法,將氯金酸和氯鈀酸浸漬到載體上,制備了不同組成的Pd基催化劑(Pd/MCM-41和Pd-Au/Al2O3催化劑)。采用頂空與氣相色譜聯(lián)用技術(shù),考察了Pd的負載量、Au含量、反應(yīng)溫度、催化劑的初始濃度、甲酸的濃度,以及 TCE初始濃度對TCE脫氯反應(yīng)效率的影響。并采用酸堿滴定的方式,考察了反應(yīng)條件對甲酸反應(yīng)速率的影響。
通過活性測試篩選出 Pd及 Pd-Au催化劑的最優(yōu)載體分別為介孔的MCM-41以及Al2O3,通過對不同Pd
3、負載量(0.5~3wt%)催化劑及Au負載量(0.5~10 wt%)進行活性測試,篩選出Pd和Au最優(yōu)負載量均為1.5wt%。對反應(yīng)的影響因素(如反應(yīng)溫度、催化劑初始濃度、TCE初始濃度及甲酸初始濃度)進行了考察,得到了最優(yōu)反應(yīng)條件。常溫下,對于相同濃度的TCE,1.5wt%Pd/Al2O3可0.5 h內(nèi)達100%的降解率,對于1.5wt%Pd-1.5wt%Au/Al2O3,10 min之內(nèi)便可以達到98.3%的轉(zhuǎn)換率。實驗結(jié)果表明,升
4、高溫度加速反應(yīng)的進行;增加甲酸濃度促進TCE的降解,但是對于甲酸來說有抑制作用;增加催化劑濃度對甲酸和TCE降解均有促進作用;增加TCE初始濃度會抑制甲酸和TCE的反應(yīng)速率。
催化劑表征結(jié)果表明,對于不同Pd負載量的Pd/MCM-41,TOF隨著Pd負載量的增大逐漸增大,但是當(dāng)Pd負載量大于1.5wt%時,其TOF值變化并不大。由Pd/MCM-41的XRD可知,隨著Pd負載量的增大,其衍射峰強度逐漸增大;由其TEM可知,隨著P
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