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文檔簡介
1、有機反應在工業(yè)中占有重要地位,能夠合成種類多樣的中間體及終產物,其中Friedel-Crafts?;磻?、Diels-Alder反應和O-乙?;磻潜姸鄬W者研究的熱點,近幾年,金屬有機骨架材料出現(xiàn)并應用于有機反應為催化劑的研究提供了更為廣闊的空間。本課題中選用的MIL-53(Fe)是MILs系列材料的典型代表,其呼吸結構單元優(yōu)勢在于能夠根據溶劑和反應物等外部條件改變自身的孔容積,因此對其結構和應用的研究有很大意義,與此同時Cu-BD
2、C材料已發(fā)現(xiàn)多年,其結構穩(wěn)定性能夠很好地滿足催化反應的要求。
采用水熱法分別合成了MIL-53(Fe)、不同包覆含量的MIL-53(Fe)@-SiO2@Fe3O4和Cu-BDC@γ-Al2O3三種復合材料,并對三種材料進行X射線粉末衍射、紅外、TEM和SEM的表征,分別確定了三種材料的性能,進而通過實驗分別探究了三種材料對Friedel-Crafts?;?、Diels-Alder和O-乙?;磻拇呋Ч?。
MIL-
3、53(Fe)催化苯甲酰氯和對二甲苯的Friedel-Crafts?;?反應在無溶劑溫度為130℃的條件下進行,催化劑含量為苯甲酰氯質量12%時,當反應物np-xylene∶nbenzoyl chloride為5∶1時,反應1h,苯甲酰氯的轉化率為79.25%,同樣的條件下,催化劑重復使用五次,轉化率為65.23%,表現(xiàn)出了良好的催化性能。
MIL-53(Fe)@SiO2@Fe3O4催化劑用于催化丙烯酸甲酯和月桂烯的Diel
4、s-Alder反應時,催化劑在無溶劑條件下于100℃的油浴中反應,當反應物nmycrene∶nmethyl acrylate比例為1∶1.1時,使用0.05g55.95%MIL-53(Fe)@SiO2@Fe3O4催化劑反應5h,月桂烯的轉化率能夠達到72.15%,而對位產物柑菁酸甲酯的選擇性為64.33%,所試四種溶劑對反應轉化率并無明顯提高,因此在實驗室條件下探索了最佳的催化反應條件,并且純MIL-53(Fe)的穩(wěn)定性在包覆磁核上有了
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