1、最近，人們對硅烯、鍺烯、磷烯和單層過渡金屬硫簇化合物格外關(guān)注，這些超薄二維材料具有良好的物理性質(zhì)并且在電子和光電子鄰域有廣闊的應(yīng)用前景。其中，硅烯和鍺烯是類似于石墨烯的半金屬，開啟它們的帶隙實(shí)現(xiàn)其在光電方面的應(yīng)用仍然是人們所關(guān)注的重要科學(xué)問題。此外，這些低維納米材料物理性質(zhì)在制備和器件合成過程中會(huì)受到內(nèi)、外界各種因素的影響，如:應(yīng)變、缺陷、周圍環(huán)境以及層間相互作用的影響。為了更好地了解在這些因素下它們的電子和光學(xué)性質(zhì)，我們基于第一性原理

2、密度泛函理論和多體微擾理論來模擬它們的電子結(jié)構(gòu)和光吸收，從而探究其背后的機(jī)理，為實(shí)驗(yàn)工作者提供切實(shí)可行的理論指導(dǎo)。主要內(nèi)容如下:
　　1)拉伸應(yīng)變對氫化硅烯電子和光學(xué)性質(zhì)的調(diào)制。硅烯是一個(gè)類似于石墨烯的半金屬，硅烯的全部氫化可以開啟硅烯一個(gè)中等的間接帶隙(2.1 eV)，間接帶隙阻礙了它在光電器件上的實(shí)際應(yīng)用，這樣就需要通過某種手段來改變它的間接帶隙的本質(zhì)。在二維層狀材料里，應(yīng)變作為調(diào)制材料性質(zhì)的有效手段之一，并且能夠獲得材料可控

3、的帶隙。我們通過基于多體微擾理論的第一性原理計(jì)算來觀察在雙軸拉伸應(yīng)變下氫化硅烯的電子結(jié)構(gòu)和光響應(yīng)。計(jì)算表明:氫化硅烯的帶隙在很寬范圍內(nèi)可調(diào)且間接向直接帶隙轉(zhuǎn)變發(fā)生在小的應(yīng)變2.74％;在較大的應(yīng)變下，具有半導(dǎo)體性質(zhì)的氫化硅烯變成金屬，這一系列的變化源于隨著應(yīng)變提高Γ點(diǎn)的導(dǎo)帶底持續(xù)下移。氫化硅烯的弱介電屏蔽使它的準(zhǔn)粒子帶隙相當(dāng)大且提高的應(yīng)變使其帶隙迅速下降，而體系的激子束縛能對應(yīng)變不是很敏感，但光學(xué)吸收邊界移向低能區(qū)且落到可見光區(qū)域，使其

4、很有希望成為光電子器件的材料。
　　2)氫化/氟化對鍺烯以及厚度對氫化鍺烯電子和光學(xué)性質(zhì)的調(diào)制。鍺烯是一個(gè)半金屬，打開它的帶隙使其應(yīng)用于光電子鄰域是一個(gè)值得關(guān)注的科學(xué)問題。我們系統(tǒng)地探索了全部氫化和氟化鍺烯的結(jié)構(gòu)、電子和光學(xué)性質(zhì)。研究結(jié)果表明:氫化和氟化鍺烯都有兩種穩(wěn)定構(gòu)型，即chair和zigzag-line構(gòu)型，且它們的電子和光學(xué)性質(zhì)和構(gòu)型密切相關(guān)。chair氫/氟化鍺烯和zigzag-line氟化鍺烯是直接帶隙半導(dǎo)體，而zi

5、gzag-line氫化鍺烯是一個(gè)間接帶隙半導(dǎo)體。在這些結(jié)構(gòu)里，準(zhǔn)粒子糾正很顯著并且我們也觀察到大激子束縛能的強(qiáng)激發(fā)效應(yīng)。而且，發(fā)現(xiàn)zigzag-line氫/氟化鍺烯有高度各向異性的光響應(yīng)，利用它們的這個(gè)性質(zhì)可以制作光學(xué)線性偏振器。我們進(jìn)一步研究了層數(shù)對氫化鍺烯電子和光學(xué)性質(zhì)的影響。計(jì)算表明:少數(shù)層和塊狀氫化鍺烯都是直接帶隙的半導(dǎo)體且?guī)对诤軐挿秶鷥?nèi)可調(diào)。單層氫化鍺烯的激子束縛能達(dá)到750 meV，這是塊狀氫化鍺烯激子束縛的15倍。更有趣

6、的是，準(zhǔn)粒子帶隙、光學(xué)帶隙和激子束縛隨著厚度增加而迅速下降且它們和厚度之間遵守冪法則:A+B/Nβ(0＜β＜2)，N是層數(shù)。我們對這種類似于尺寸效應(yīng)的結(jié)果進(jìn)行了很好地理解。
　　3)堆疊對雙層黑磷電子和光學(xué)性質(zhì)的影響和調(diào)控。最近，從塊狀黑鱗里成功地剝離出少數(shù)層，少數(shù)層黑鱗是一個(gè)具有直接帶隙、高遷移率與各向異性的新型二維半導(dǎo)體材料，得到人們的廣泛關(guān)注。但是，層間相互作用和性質(zhì)的關(guān)系仍然不清楚，特別是不同堆疊將如何影響其電子和光學(xué)性質(zhì)

7、。以雙層黑鱗為代表，我們研究了雙層黑鱗的四種不同堆疊模式。計(jì)算表明，四種體系都是直接帶隙的半導(dǎo)體，帶隙的改變依賴于堆疊結(jié)構(gòu)。我們進(jìn)一步通過建立緊束縛模型解釋了這種依賴關(guān)系。更有趣的是堆疊敏感的光吸收和激子束縛能被觀察到，這個(gè)現(xiàn)象源于不同堆疊誘導(dǎo)的不同層間相互作用。
　　4)空位缺陷對二硫化鉬光學(xué)吸收的影響和調(diào)控。在過去幾年里，人們已經(jīng)廣泛報(bào)道二硫化鉬的結(jié)構(gòu)缺陷，并且它們極大地影響二硫化鉬的輸運(yùn)和光學(xué)性質(zhì)?？墒?，它們?nèi)绾斡绊懚蚧X