1、鋰硫電池，是一種具有高能量密度的化學儲能體系，其正極活性物質硫單質理論比容量（1675 Ah kg-1）和能量密度（2600 Wh kg-1）高，儲量豐富、廉價、環(huán)境友好，相比于目前商業(yè)化的鋰離子電池正極材料，具有很大的優(yōu)勢。然而，鋰硫電池也存在一些問題阻礙著其進一步的發(fā)展和應用:(1)單質硫及其還原產物（Li2S和Li2S2）的電子絕緣性;(2)充放電過程中聚硫離子的溶解擴散造成“穿梭效應”，自放電嚴重;(3)硫單質電極充放電過程中的

2、體積膨脹效應。針對上述問題，目前普遍采用的方法主要有單質硫的包覆、負載復合、使用添加劑等，以提高電極活性物質的導電性、抑制充放電過程中硫活性物種損失，從而提高鋰硫電池的循環(huán)及倍率性能。
　　目前，大多數的改性方法基本是通過物理阻隔或者通過Ti-O、Si-O等對聚硫離子的靜電作用而進行固硫。雖然在一定程度上能提高鋰硫電池的循環(huán)性能，但依然很難從根本上解決聚硫離子的溶解擴散問題。圍繞這個主要問題，本論文的實驗思路是采用化學合成手段，合

3、成相應的過渡金屬硫化物，把硫元素進行化學“預固定”，以另一種更為穩(wěn)定的形式利用硫元素。過渡金屬硫化物作為電極充放電循環(huán)時，繞過了硫單質電極在放電過程中（或Li2S2、 Li2S在充電過程中）向液相中間體轉化的過程。也就是說，無論充電還是放電，都不涉及液相高級聚硫離子（S2-8、S2-6等）的形成和擴散，有效降低長時間循環(huán)活性物質損失。本論文的研究的內容和結論包括:
　　(1)銅硫化合物體系（硫化銅、硫化亞銅）制備、電化學特性研究。

4、該部分工作使用不同摩爾比(Cu∶S=2∶1，Cu∶S=1∶1)的銅粉和硫粉，在N-甲基-2吡咯烷酮溶劑中攪拌混合均勻制得漿料，在一定溫度下加熱一段時間反應即得到兩種材料。將兩種材料分別涂覆在銅箔和鋁箔兩種集流體上，得到四種不同的電極。通過實驗發(fā)現，在四種電極中，涂覆在銅箔上的兩種“銅過量”電極具有優(yōu)異的循環(huán)性能和倍率性能。經過分析，這一類電極之所以具有優(yōu)異的電化學性能，是因為銅元素與硫元素的親和力非常強，在長循環(huán)過程中硫活性物種能很好地

5、被“固定”在電極材料中，合成中過量的銅粉或銅集流體的使用，都能使電極“銅過量”，因而該類“銅過量”電極，相對于銅含量較低的電極，其表現出更加優(yōu)異的電化學性能。
　　(2)鐵硫化合物體系（二硫化亞鐵）制備、電化學特性研究。該部分的主要內容是通過水熱法以及高溫煅燒得到晶相純度較高的微米級的FeS2。實驗分別以銅箔和鋁箔作為集流體，以合成的FeS2為電極活性物質，制備電極（即Al-FeS2和Cu-FeS2），組裝電池，進行電化學測試。研

6、究發(fā)現，0.5 C倍率下，Cu-FeS2和Al-FeS2電極首圈放電容量分別為760、790 mAh g-1，循環(huán)100圈，可逆放電容量分別為540、240 mAh g-1，容量保持率分別為71％和30.5％。對Cu-FeS2電極進行了倍率測試，研究結果表明該種電極具有優(yōu)異的倍率性能。通過對循環(huán)后的Cu-FeS2極片進行成分分析，發(fā)現電極活性材料發(fā)生了變化，100圈后活性物質里除了含有鐵硫化合物，還有銅硫化合物以及某種銅鐵硫的相。因此，

7、我們推測，銅集流體在循環(huán)過程中提供了部分的銅元素，與聚硫離子發(fā)生了反應，形成了結構更為穩(wěn)定的多種新物相，這些物相作為電極活性物質，提高了電極的循環(huán)可逆性。
　　(3)銅鐵硫化合物體系（二硫化亞鐵銅）制備、電化學特性研究。本部分工作是圍繞Cu、Fe與S之間的化合物開展研究，研究Cu/Fe雙金屬的固硫效果。實驗的主要內容是通過水熱法合成了一維棒狀的CuFeS2，并對其電化學性能進行研究。通過研究發(fā)現，CuFeS2電極在0.2、0.5、