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文檔簡介
1、半導(dǎo)體光催化技術(shù)作為一種可以解決能源匱乏和環(huán)境污染的新型技術(shù)受到了人們廣泛的關(guān)注。然而量子效率低和太陽能利用率低限制了半導(dǎo)體光催化的應(yīng)用,因此設(shè)計(jì)合成具有可見光光響應(yīng)的新型高效光催化材料是當(dāng)前光催化領(lǐng)域的研究重點(diǎn)。近年來,越來越多的過渡金屬含氧酸鹽層狀化合物因其具有良好的光催化活性以及可剝離成二維異向性的納米片被應(yīng)用于半導(dǎo)體光催化領(lǐng)域。
HTiNbO5作為一種過渡金屬含氧酸鹽層狀化合物,帶隙寬度為3.44eV,具有一定的光催化
2、活性。但是因?yàn)檩^寬的帶隙導(dǎo)致HTiNbO5只對紫外光區(qū)有響應(yīng),太陽能利用率低。本論文以HTiNbO5為改性研究的對象。先將HTiNbO5剝離成TiNbO5-納米片層,再通過靜電作用力與CdS微球(Microsphere,MS)、Fe2O3和CdS納米顆粒形成CdS MS@HTiNbO5核殼材料、Fe2O3/HTiNbO5和CdS/HTiNbO5柱撐復(fù)合材料。利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS、XPS、N2吸附-脫附測試及電
3、化學(xué)測試等手段對材料進(jìn)行表征,評價(jià)其光催化活性,探討其光催化作用機(jī)制。
首先,通過水熱和超聲結(jié)合的方法將 HTiNbO5剝離成帶負(fù)電的納米片層溶膠。利用靜電作用力將TiNbO5-納米片層包覆在硫化鎘微球表面,形成具有核殼結(jié)構(gòu)的CdS MS@HTiNbO5復(fù)合材料。在可見光下照射下(300W氙燈,加濾光片,λ≥420nm),復(fù)合材料表現(xiàn)出良好的光催化制氫活性,其中CdS MS@5%HTiNbO5的產(chǎn)氫速率最高,達(dá)到82.6μmo
4、l/h/g,是CdS微球的2.1倍。復(fù)合材料的高光催化活性主要源于鈦鈮酸片層和硫化鎘微球之間的電子耦合作用,擴(kuò)寬了光響應(yīng)范圍,提高光生載流子的分離效率。此外,核殼結(jié)構(gòu)還能減小硫化鎘的光腐蝕作用。
其次,以HTiNbO5為主體,F(xiàn)e2O3為客體,通過剝離-重堆積法合成具有介孔結(jié)構(gòu)的Fe2O3/HTiNbO5柱撐復(fù)合材料。XRD和N2吸附-脫附結(jié)果表明,柱撐材料的層間距為1.13nm,存在狹縫狀孔道,比表面積高達(dá)141m2/g。高
5、的比表面積為光催化反應(yīng)提供了更多的反應(yīng)點(diǎn),從而提高其光催化活性。復(fù)合材料在可見光下降解羅丹明B表現(xiàn)出良好的光催化活性,降解率可達(dá)38%,是前驅(qū)物Fe2O3和HTiNbO5的1.7倍和3.2倍。
最后,將CdS納米顆粒柱撐到HTiNbO5層間合成CdS/HTiNbO5復(fù)合材料。柱撐后,復(fù)合材料的層間距擴(kuò)到到1.19nm,具有較大的比表面積(93m2/g)和多級孔結(jié)構(gòu)。分析表明,主客體之間的電子耦合作用和較大的比表面積促使復(fù)合材料
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