1、本文以能源領(lǐng)域?qū)瘜W(xué)電源的重大需求為背景，開展基于多電子反應(yīng)的新型高比能鋰二次電池及關(guān)鍵材料研究。主要內(nèi)容如下:
　　1.鋰空氣電池陰極催化劑的研究。
　　(1)通過Modified Hummers法制備氧化石墨烯(GO)，依次經(jīng)過水熱反應(yīng)和高溫煅燒得到還原石墨烯(rGO)。使用rGO作為導(dǎo)電骨架，構(gòu)筑了分散良好的α-MnO2/rGO復(fù)合物、CoFe2O4/rGO復(fù)合物以及MnO/氮摻雜石墨烯(MnO/NG)復(fù)合物，對其結(jié)構(gòu)

2、和形貌進行表征，并探究其作為鋰空氣電池陰極催化劑的性能。
　　(2)釕-聯(lián)吡啶配合物可以溶解在二甲亞砜基電解液中作為新型的液相催化劑，其可以充當O22-和電子的運輸載體，對鋰空氣電池的充放電反應(yīng)均具有催化活性。充放電后電極的SEM照片表明放電產(chǎn)物以薄層狀均勻地分布在電極表面，沒有大塊的“螺線管”狀Li2O2顆粒堆積現(xiàn)象;充電后過程對應(yīng)Li2O2的可逆生成與分解。
　　2.鋰硫電池S/氮摻雜石墨烯(S/NG)復(fù)合正極的研究。8

3、0℃水浴條件下，利用GO的氧化性氧化吡咯聚合成聚吡咯(Polypyrrole，PPy)形成均勻的PPy/rGO復(fù)合物，經(jīng)過高溫煅燒可以得到高度分散的氮摻雜石墨烯(NG)。S負載量分別為50％和75％的S/NG復(fù)合材料，首圈放電比容量分別為1667和1471mAh·g-1，首圈庫倫效率均在95％以上，隨后接近100％，且具有優(yōu)異的倍率和循環(huán)性能。以吡啶型N為主NG作為單質(zhì)硫的Lewis堿性導(dǎo)電骨架，可以提供更多的孤對電子對來穩(wěn)定多硫化物，

4、從而使其穩(wěn)定地存在于NG骨架表面上，便于進一步發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)，其相比與石墨型N為主的NG具有更好的電化學(xué)性能。
　　3.錳氧化物/石墨烯復(fù)合材料作為鋰離子電池負極的研究。
　　(1)使用簡單的水浴法制備了納米片δ-MnO2/rGO復(fù)合物，其中，δ-MnO2納米片與rGO充分接觸，實現(xiàn)電子的快速傳輸;rGO作為骨架材料能緩沖充放電過程中MnO2體積膨脹造成的機械應(yīng)力，從而維持電極材料的穩(wěn)定性。復(fù)合材料表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率和循環(huán)性能

5、。XPS和化學(xué)顯色反應(yīng)表明，MnO2/rGO復(fù)合物在充電完成后能回到MnO2，即充放電過程是MnO2與Mn的四電子轉(zhuǎn)換反應(yīng)過程;而作為對比的MnO/rGO混合物充電后只能回到MnO，即兩電子轉(zhuǎn)換反應(yīng)。
　　(2)通過“一鍋法”制備的N-MnO/GN復(fù)合物，相比于MnO/GN復(fù)合物，倍率和循環(huán)性能均得到進一步提高，特別是在大電流條件下，其電化學(xué)性能更具優(yōu)勢。這是因為，氮原子的引入能提高材料的導(dǎo)電性，O-Mn-N-C中心的存在能改善材