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文檔簡介
1、眾所周知,汽車排放的尾氣所含有的氮氧化物(NOx)是大氣污染物之一,使得生態(tài)環(huán)境和人類健康受到嚴(yán)重危害,如何消除NOx成為眾多科研者們的研究熱點(diǎn)。選擇催化還原法(SCR)是目前最有效、最具應(yīng)用前景的氮氧化物消除方法。其中,以氫氣為還原劑的催化反應(yīng)(H2-SCR)具有清潔、低溫高活性的突出優(yōu)點(diǎn),因此本文以H2為還原劑,選用SAPO-11分子篩作為載體,研究了富氧條件下催化劑的H2-SCR反應(yīng)性能,具體工作如下:
1、以Pd、Pt
2、為負(fù)載金屬研究了0.4%NOx+2%H2+10%O2/He條件下催化劑的H2-SCR反應(yīng)性能。結(jié)果表明,Pt/SAPO-11催化劑具有較好的催化活性,而Pd基催化劑則活性較低,這說明Pt是適用于H2-SCR反應(yīng)的優(yōu)良負(fù)載金屬。
2、在NOx(NO+NO2)和NO反應(yīng)氣氛下,考察了各種因素(Pt負(fù)載量、載體硅含量、空速、反應(yīng)氣體濃度、預(yù)處理氣氛)對Pt/SAPO-11催化性能的影響。結(jié)果表明,催化劑0.5%Pt/SAPO-11能
3、夠在比較寬的空速范圍內(nèi)具有較高的催化活性;在反應(yīng)過程中,由于氧氣與NO競爭氫氣,進(jìn)而使得參與目標(biāo)反應(yīng)的氫氣量減少,反應(yīng)氣氛中氧氣濃度的增加進(jìn)一步降低催化劑的反應(yīng)活性;由于在反應(yīng)過程中Pt的價(jià)態(tài)會隨著反應(yīng)進(jìn)行調(diào)整發(fā)生轉(zhuǎn)變,所以不同預(yù)處理氣氛對催化劑的活性影響較小,甚至不發(fā)生變化。此外,通過對比NO+NO2條件與NO條件下的活性發(fā)現(xiàn):對于0.5%Pt/SAPO-11催化劑,在120℃之前,二者的催化性能差別較大,NO2的存在使得催化劑的活性
4、下降,所以NO2在該溫度之前起抑制作用,但在120℃之后,二者幾乎沒有差異。然而對于1%Pt/SAPO-11催化劑來說,NO2的存在使得催化劑的催化活性在整個(gè)測試溫度區(qū)間上下降10%-20%。所以在本研究的體系中,NO2的存在抑制了催化劑的催化活性。
3、選用金屬助劑(Zr、V、W、Ce、La、Ag、Ru等)對催化劑進(jìn)行了改性探究。采用共浸漬法制備0.5%Pt-1%M/SAPO-11一系列的催化劑并進(jìn)行了催化劑活性評價(jià),結(jié)果表
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