1、等離激元增強(qiáng)二次諧波效應(yīng)(Plasmon-Enhanced Second-Harmonic Generation，PESHG)由于其展現(xiàn)出了對于近場耦合效應(yīng)、結(jié)構(gòu)形貌變化等空間變化信息的極高檢測靈敏度和空間分辨能力，因而在超空間分辨技術(shù)、高效的非線性光學(xué)轉(zhuǎn)換器件、全光調(diào)制和轉(zhuǎn)換以及超材料等研究領(lǐng)域受到越來越多研究者的關(guān)注。盡管PESHG的研究在近年來取得了很大的進(jìn)步，但依然存在著許多重大的科學(xué)問題尚待解決。比如在具體的實(shí)驗(yàn)研究中如何引入

2、PESHG對納米尺度變化進(jìn)行超高空間分辨表征及分析;基于金屬納米結(jié)構(gòu)的多模式耦合體系下，要實(shí)現(xiàn)高效的PESHG轉(zhuǎn)換應(yīng)該遵循怎樣的物理機(jī)制，特別是在可見光-近紫外光譜區(qū)間內(nèi)，如何理解和定量分析等離激元耦合模式與金屬材料帶間躍遷效應(yīng)對PESHG增強(qiáng)機(jī)理的影響;如何理解等離激元納米結(jié)構(gòu)與非線性材料耦合的異質(zhì)體系中的PESHG增強(qiáng)機(jī)理問題，特別是對于不同模式下等離激元共振特性與非線性材料在空間匹配問題上的討論，是進(jìn)一步提高此類體系中PESHG轉(zhuǎn)

3、換效率的關(guān)鍵。與此同時(shí)，通過探究不同體系下PESHG的增強(qiáng)機(jī)理以及對其應(yīng)用領(lǐng)域進(jìn)行拓展，實(shí)現(xiàn)高效的PESHG轉(zhuǎn)換以及超高的空間靈敏度具有十分重要的科學(xué)意義和實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。針對PESHG研究中涉及的上述問題，我們對金屬納米結(jié)構(gòu)體系以及金屬納米結(jié)構(gòu)/非線性材料異質(zhì)體系中的PESHG光學(xué)特性展開了研究。
　　本論文共分為五部分。緒論部分介紹了表面等離激元光子學(xué)以及非線性等離激元光子學(xué)的相關(guān)理論及研究現(xiàn)狀，著重介紹了PESHG效應(yīng)的基本理

4、論、研究現(xiàn)狀及亟需解決的科學(xué)問題，并在此基礎(chǔ)上提出本論文的組織架構(gòu)。第二章著重介紹了本論文采用的實(shí)驗(yàn)和理論表征分析方法。第三章，通過引入殼層隔絕納米粒子體系，探究和驗(yàn)證了將PESHG用于超高空間分辨表征方面的可行性，在實(shí)驗(yàn)上首次提出了“PESHG納米尺”的概念及相關(guān)的解析方程。第四章，通過對三維金屬蘑菇陣列納米結(jié)構(gòu)的PESHG性能研究，定量地對帶間躍遷主導(dǎo)效應(yīng)以及等離激元增強(qiáng)效應(yīng)對PESHG效應(yīng)信號強(qiáng)度的影響進(jìn)行討論，嘗試提出名為“In

5、terband-Transition-Suppressed Multi-Mode Matching(ITS-MMM)”的等離激元非線性納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)思路。第五章，通過構(gòu)造銀碗陣列/氧化鋅薄層和銀納米粒子/氧化鋅納米腔球殼陣列異質(zhì)體系兩種結(jié)構(gòu)，系統(tǒng)地討論了異質(zhì)納米結(jié)構(gòu)體系中空間匹配因素對PESHG增強(qiáng)機(jī)理的影響。
　　本論文工作的創(chuàng)新點(diǎn)及主要研究成果如下:
　　1.利用PESHG機(jī)制發(fā)展了“非線性納米尺”的概念。通過引入殼層隔絕

6、納米粒子體系，在實(shí)驗(yàn)上首次提出了“PESHG納米尺”的概念及相關(guān)的解析方程。通過精細(xì)調(diào)節(jié)金核外部包裹的二氧化硅殼層厚度，將納米間隙的結(jié)構(gòu)尺寸與PESHG效應(yīng)的信號強(qiáng)度相關(guān)聯(lián)，便得到可用于納米尺度測距的“PESHG納米尺”，其空間分辨能力可達(dá)到1nm左右。借助3D-FDTD方法，定性地對“PESHG納米尺”的物理機(jī)制進(jìn)行解釋。因其具有的高光譜精度和較好的信噪比，PESHG納米尺有望成為一種新型超靈敏的能夠突破傳統(tǒng)光學(xué)衍射極限的光學(xué)表征手段

7、，進(jìn)而用于納米尺度的距離變化測量。
　　2.多模式共振納米結(jié)構(gòu)的PESHG增強(qiáng)機(jī)理研究。通過構(gòu)造三維金蘑菇陣列納米結(jié)構(gòu)，可以證明其能夠很好的誘導(dǎo)出體系的二次諧波效應(yīng)。通過對具有不同組分材料以及不同形貌參數(shù)體系的PESHG性能及相應(yīng)的線性表征結(jié)果進(jìn)行研究，并結(jié)合3D-FDTD方法，在實(shí)驗(yàn)上第一次定量的對帶間躍遷主導(dǎo)效應(yīng)以及多模式共振的等離激元增強(qiáng)效應(yīng)對PESHG的影響進(jìn)行探索，并提出名為“Interband-Transition-S

8、uppressed Multi-Mode Matching(ITS-MMM)”的等離激元非線性納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)思路?；谝陨显O(shè)計(jì)思路，我們獲得了γEF約為1300的具有優(yōu)異PESHG放大能力的平臺結(jié)構(gòu)。
　　3.金屬納米結(jié)構(gòu)/非線性材料異質(zhì)結(jié)構(gòu)體系的PESHG增強(qiáng)機(jī)理研究。通過構(gòu)造銀碗陣列/氧化鋅薄層和銀納米粒子/氧化鋅納米腔球殼陣列異質(zhì)體系兩種結(jié)構(gòu)，系統(tǒng)地討論了(1)等離激元腔模式與氧化鋅薄層在空間上的重疊程度（或者說有效的空間距離