1、由于獨(dú)特的性質(zhì)，離子液體已作為“綠色溶劑”廣泛用于有機(jī)合成、兩相催化等領(lǐng)域。尤其是，離子液體在分離科學(xué)領(lǐng)域起著重要的作用，疏水性離子液體-水兩相體系已用于中性有機(jī)分子和金屬離子的萃取分離等。但是，疏水性離子液體的種類(lèi)非常有限且陰離子中含有氟原子，含氟的陰離子價(jià)格比較昂貴而且環(huán)境不友好。親水性離子液體種類(lèi)較多，但一般必須與無(wú)機(jī)鹽形成雙水相后才能用于分離萃取。在實(shí)際過(guò)程中，雙水相的應(yīng)用會(huì)產(chǎn)生難以處理的高濃度的鹽水溶液，不符合可持續(xù)化學(xué)的要求

2、。因此，開(kāi)發(fā)陰離子不含氟原子的疏水性離子液體-水兩相體系和易于循環(huán)利用的親水性離子液體-鹽-水雙水相體系，對(duì)于均相化學(xué)反應(yīng)、異相分離過(guò)程是非常必要的。
　　在常壓下，CO2作為可逆“開(kāi)關(guān)”已經(jīng)成功地應(yīng)用于“可控溶劑”的研究和開(kāi)發(fā)。這一概念所涉及的基本原理是，有機(jī)堿與CO2反應(yīng)生成銨鹽，且該反應(yīng)為可逆反應(yīng)。常壓下CO2作為可逆“開(kāi)關(guān)”有兩個(gè)顯著的優(yōu)點(diǎn):①不需要高壓裝置;②由于生成的銨鹽可以循環(huán)使用，避免了高濃度鹽的使用所造成的水環(huán)境

3、污染問(wèn)題。鑒于以上分析，我們將離子液體與常壓CO2相結(jié)合，并且引入脂肪胺，設(shè)計(jì)了一系列基于離子液體的CO2調(diào)控離子液體-銨鹽雙水相體系。同時(shí)，把含有氮原子的基團(tuán)引入到疏水性離子液體的陰離子或陽(yáng)離子上，這些功能化離子液體可以與水形成可控離子液體-水兩相體系。因此，本文在設(shè)計(jì)、合成功能化離子液體的基礎(chǔ)上，系統(tǒng)地研究了CO2調(diào)控離子液體-水體系的物理化學(xué)性質(zhì)、相行為、分子間相互作用、可控離子液體-銨鹽雙水相體系的成相組分對(duì)離子液體的回收和脂肪

4、胺-芳香胺的選擇性分離以及可控離子液體-水兩相體系對(duì)于化學(xué)反應(yīng)、產(chǎn)物分離和離子液體回收耦合過(guò)程的調(diào)控規(guī)律，為可控離子液體-水體系在化學(xué)反應(yīng)及液-液萃取分離中的應(yīng)用提供科學(xué)依據(jù)。主要內(nèi)容如下:
　　1.系統(tǒng)考察了離子液體的結(jié)構(gòu)（如官能團(tuán)的性質(zhì)和陰、陽(yáng)離子的特性等）、脂肪胺（1，2-丙二胺，乙醇胺，二乙醇胺，2-甲氨基乙醇胺，N-甲基二乙醇胺和三乙醇胺）相應(yīng)銨鹽的鹽析能力、成相組分的濃度對(duì)可控離子液體/銨鹽雙水相體系相行為的影響規(guī)律以

5、及對(duì)離子液體分離性能的調(diào)控規(guī)律。在常壓下，將CO2和可循環(huán)利用的脂肪胺相結(jié)合，為發(fā)展一種有效、簡(jiǎn)單、可持續(xù)的從水溶液中回收離子液體的新方法提供了科學(xué)依據(jù)。
　　2.研究了離子液體與代表性苯胺類(lèi)化合物（苯胺、鄰甲苯胺、間甲苯胺、對(duì)甲苯胺、2，6-二甲基苯胺、間氯苯胺、對(duì)氯苯胺和間硝基苯胺）的相互作用、可控離子液體雙水相對(duì)脂肪胺/芳香胺的選擇性分離，系統(tǒng)考察了雙水相中離子液體與苯胺類(lèi)化合物之間的疏水性相互作用、氫鍵相互作用、π-π相互

6、作用以及成相銨鹽對(duì)苯胺類(lèi)化合物的鹽析作用對(duì)苯胺類(lèi)化合物選擇性分離效果的影響，分析了離子液體對(duì)這些芳香胺萃取分離作用的主要驅(qū)動(dòng)力。提出了一種有效的、環(huán)境友好的選擇性分離脂肪胺和芳香胺的新方法。
　　3.根據(jù)離子液體的結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系，設(shè)計(jì)、合成了陰離子為唑類(lèi)化合物的功能化離子液體[CnDIPA][Im]、[CnDIPA][Pyr]和[CnDIPA][Triz](n=4，6，8)。常壓下，利用CO2可調(diào)控該類(lèi)離子液體-水混合物的相行為

7、:常溫常壓下離子液體和水的互溶性很差，以?xún)上嘈问酱嬖?，通入CO2后離子液體-水兩相體系轉(zhuǎn)變?yōu)榫囿w系，隨后通入N2/空氣，均相體系重新恢復(fù)到兩相體系。通過(guò)NMR光譜和DFT計(jì)算詳細(xì)研究了這類(lèi)離子液體由疏水性轉(zhuǎn)變?yōu)橛H水性的機(jī)理，并利用離子液體-水兩相溶劑體系制備了金納米粒子，實(shí)現(xiàn)了化學(xué)反應(yīng)、產(chǎn)物分離及離子液體回收的有效耦合。
　　4.設(shè)計(jì)、合成了陰離子為含氮雜環(huán)化合物功能化的離子液體[CnDEA][2-OP]、[CnDEA][3-O

8、P]、[CnDEA][4-OP]、[CnDEA][Pyr]和[CnDEA][Triz](n=6,8)。利用CO2和溫度可同時(shí)調(diào)控該類(lèi)離子液體-水混合物的相行為:在一定溫度下，離子液體和水形成兩相體系，降低溫度轉(zhuǎn)變?yōu)榫囿w系，隨后升高溫度體系重新恢復(fù)為兩相體系。向兩相體系中通入CO2，體系轉(zhuǎn)變?yōu)榫囿w系，然后通入N2或空氣體系重新轉(zhuǎn)變?yōu)閮上囿w系。利用NMR光譜詳細(xì)研究了CO2和溫度雙驅(qū)動(dòng)的離子液體由疏水性轉(zhuǎn)變?yōu)橛H水性的機(jī)理。這類(lèi)具有兩種外