1、乙烯是聚乙烯產(chǎn)品的主要原材料，是世界上產(chǎn)量最高的化學品。工業(yè)上，乙烯主要通過石油烴類蒸汽裂解的方式生產(chǎn)，副產(chǎn)物乙炔將會導致下游乙烯聚合作用催化劑的失活。因此，去除乙烯氣體中的乙炔雜質(zhì)是有機聚合物生產(chǎn)工業(yè)的關(guān)鍵步驟之一。當前，在工業(yè)和學術(shù)上主要采用基于乙炔催化加氫技術(shù)和乙炔-乙烯分離技術(shù)兩種方法。盡管這兩種方法在去除乙炔中表現(xiàn)出各自的優(yōu)勢，但是結(jié)合二者優(yōu)勢的同步乙炔分離-催化選擇性加氫技術(shù)仍然在探索中。加之，乙炔催化劑加氫技術(shù)被認為是一個

2、高溫下的氣相范式反應。
　　本文利用乙炔和乙烯在N，N-二甲基甲酰胺(DMF)溶液中溶解度的顯著差異，在室溫下對乙炔進行液相選擇性加氫進行研究。零價納米鐵材料，以及基于納米鐵的納米催化劑應用于各種異相催化反應如加氫脫氯工藝。本研究利用納米鐵作為乙炔選擇性加氫還原劑，考察了不同雙金屬(X-Fe)催化劑(其中X/Fe為0.2mol％)，不同水與DMF配比，不同的雙金屬催化劑投加量對乙炔轉(zhuǎn)化率以及選擇性的影響。結(jié)果表明:在DMF/水為7

3、/3液相中，0.2g Ag，Pt，Au雙金屬催化劑催化乙炔選擇性加氫的乙烯選擇率分別為99％，93％，80％，但其對應乙炔的轉(zhuǎn)化率相對較低，只有20％左右;NI-Fe，Pd-Fe雙金屬納米顆粒催化乙炔轉(zhuǎn)化率較高，分別為89％和57％，但是乙炔選擇性相對較低，尤其是在反應6h降到了48％;Cu雙金屬具有顯著的催化活性，乙炔選擇性達到91％。由此本研究進一步考察了三金屬材料Ag-Pd-Fe和Cu-Pd-Fe對乙炔選擇性加氫的影響。Pd20A

4、g80作為活性標準催化劑，在工業(yè)乙炔氣相選擇性加氫方面得到高度優(yōu)化。相對于Pd20Ag80催化劑（乙炔轉(zhuǎn)化效率為1），在Pd20Cu80-Fe催化作用下，乙烯選擇率達到79％，并且乙炔轉(zhuǎn)化效率達到3.90。當NaBH4作為供氫體時，Pd-Fe雙金屬表現(xiàn)出了更高的加氫活性高于Pd20Ag80催化劑的2.2個數(shù)量級并且乙烯選擇性(＞87％)。
　　本論文同時利用硼氫化鈉和氫氣分別作為乙炔的還原劑，考察單質(zhì)納米鈀顆粒在不同催化劑用量，不

5、同DMF與水配比，不同還原劑添加量條件下對乙炔選擇性加氫的影響。結(jié)果表明:在0.1mol％Pd（n Pd/n乙炔），DMF與水配比為7∶3且硼氫化鈉為乙炔的當量1(1equiv)條件下，乙炔加氫反應迅速，10min乙炔的轉(zhuǎn)化率達到81％，乙炔的選擇性超過90％。以氫氣作為還原劑且為乙炔當量的2.86，納米鈀催化乙炔選擇性加氫，乙炔在10min轉(zhuǎn)化率達到81％，乙烯選擇率達到94％。在合理條件下，此種方法的處理效率是當前工業(yè)使用方法的2.

6、7個數(shù)量級，并且乙烯選擇性超過90％。其主要原因是納米Pd顆粒的表面活性以及DMF分離作用。以硼氫化鈉作為還原劑，在循環(huán)五次實驗過程中，前兩次在10min時乙炔轉(zhuǎn)化率有顯著的降低趨勢，后面三次乙炔轉(zhuǎn)化率穩(wěn)定在30％，隨著實驗反應進行到2h，其轉(zhuǎn)化率仍然能夠達到80％，其選擇性一直保持在80％以上，同時納米鈀的團聚現(xiàn)象。隨著硼氫化鈉循環(huán)實驗次數(shù)增加，無機鈉鹽將會沉積在納米鈀表面可能導致鈀部分活性位失活。而以氫氣作為還原劑，循環(huán)實驗結(jié)果表明

7、第一次循環(huán)實驗乙炔轉(zhuǎn)化率略微降低，后面一直維持在60％，其乙烯選擇率在整個過程中都保持在90％。實驗中未出納米鈀顆粒團聚，表明雖然有少量的C4物質(zhì)生成，但是納米鈀顆粒的失活與耦合反應無關(guān)。無論是氫氣或者硼氫化鈉作為供氫體，納米Pd顆粒都表現(xiàn)出良好的乙炔加氫性能，并且穩(wěn)定性好，高活性。為了進一步測試此反應體系是否具備工業(yè)化應用的前景，本研究模擬工業(yè)原料乙炔-乙烯氣體(1∶9，n∶n)進行催化加氫反應，催化劑投加量為1.0mol％，氫氣為2