鐵氧化物及其腐殖質(zhì)復(fù)合體對(duì)六價(jià)鉻的吸附研究.pdf_第1頁(yè)
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文檔簡(jiǎn)介

1、隨著工業(yè)的發(fā)展,重金屬對(duì)水體的污染日益嚴(yán)重,其中,六價(jià)鉻因?yàn)槠渚哂袧撛谥掳┬浴?duì)環(huán)境的持久危害性而受到人們的廣泛關(guān)注。當(dāng)環(huán)境被Cr(Ⅵ)污染后,水體以及土壤中Cr(Ⅵ)的遷移轉(zhuǎn)化行為對(duì)于環(huán)境監(jiān)測(cè)以及污染的評(píng)估顯得格外重要。本論文通過(guò)水熱法合成了兩種常見(jiàn)的鐵氧化物(磁鐵礦和赤鐵礦),一方面利用這兩種鐵礦作為吸附材料,對(duì)影響吸附Cr(Ⅵ)的幾種因素進(jìn)行研究;另一方面,將其投入到兩種腐殖質(zhì)溶液(腐植酸溶液和富里酸溶液)之中,制備了幾種自然界中

2、常見(jiàn)的吸附態(tài)有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合體:磁鐵礦腐植酸復(fù)合體(MH)、磁鐵礦富里酸復(fù)合體(MF)、赤鐵礦腐植酸復(fù)合體(HH)和赤鐵礦富里酸復(fù)合體(HF)。利用這些復(fù)合體與Cr(Ⅵ)相互作用,通過(guò)吸附動(dòng)力學(xué)、吸附等溫線(xiàn)、吸附熱力學(xué)和吸附機(jī)制對(duì)其進(jìn)行了研究。本論文主要結(jié)論如下:
  1.通過(guò)水熱法制備的磁鐵礦和赤鐵礦兩者形貌相似,均為直徑約為10nm的球狀顆粒,且均以介孔為主,但是磁鐵礦和赤鐵礦的比表面積以及微孔分布存在較大差異:赤鐵礦的比表面積

3、大于磁鐵礦,但是微孔面積要遠(yuǎn)小于磁鐵礦;另一方面,腐植酸和富里酸表面的官能團(tuán)區(qū)別明顯:兩者都含有特有的官能團(tuán),但是富里酸的官能團(tuán)種類(lèi)更加繁多。
  2.通過(guò)研究磁鐵礦和赤鐵礦對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附因素發(fā)現(xiàn):pH對(duì)磁鐵礦和赤鐵礦吸附Cr(Ⅵ)的影響最大,雖然在pH值較低時(shí),兩者對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附量差別較小,但隨著pH值的升高,赤鐵礦對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附效果要遠(yuǎn)優(yōu)于磁鐵礦。另外,當(dāng)pH值大于磁鐵礦和赤鐵礦的等電點(diǎn)時(shí),兩者對(duì)Cr(Ⅵ)仍有一定

4、量的吸附,可見(jiàn)物理吸附不是主導(dǎo)作用。通過(guò)考察離子強(qiáng)度對(duì)磁鐵礦和赤鐵礦吸附Cr(Ⅵ)影響,發(fā)現(xiàn)兩種鐵礦在不同的離子強(qiáng)度下,吸附效果變化不是很明顯,有可能是形成了內(nèi)圈復(fù)合體結(jié)構(gòu)。當(dāng)吸附劑投加量增加時(shí),兩種鐵礦對(duì)Cr(Ⅵ)吸附量增大,但是吸附劑利用率降低。
  3.在制備復(fù)合體的過(guò)程中,發(fā)現(xiàn)赤鐵礦對(duì)腐植酸和富里酸的吸附量大于磁鐵礦對(duì)腐植酸和富里酸的吸附量,進(jìn)一步表明赤鐵礦的吸附性能優(yōu)于磁鐵礦;磁鐵礦和赤鐵礦對(duì)富里酸的吸附量均要遠(yuǎn)大于腐植

5、酸,反映了兩種腐殖質(zhì)中,富里酸的吸附性能可能優(yōu)于腐植酸,這可能源于其表面豐富的官能團(tuán)。制備的四種復(fù)合體的等電點(diǎn)相近,但都遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于磁鐵礦和赤鐵礦,這是由于復(fù)合體表面主要為腐植酸或者富里酸。雖然四種復(fù)合體的等電點(diǎn)相近,但是對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附效果差別明顯,這也說(shuō)明其中存在化學(xué)吸附作用。兩種鐵礦被腐殖質(zhì)包裹后的形成的復(fù)合體,對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附效果變化趨勢(shì)不同。
  4.鐵礦及其復(fù)合體對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,不符合準(zhǔn)一

6、級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。Langmuir、BET和Freundlich模型對(duì)鐵礦及其復(fù)合體吸附Cr(Ⅵ)等溫線(xiàn)擬合較好,Temkin模型擬合相對(duì)較差。通過(guò)對(duì)擬合的數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn),所有實(shí)驗(yàn)組對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附都是自發(fā)的,且都在吸附劑表面進(jìn)行,化學(xué)吸附和物理吸附同時(shí)存在,但主要以化學(xué)吸附為主;除赤鐵礦腐植酸復(fù)合體(HH)對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附過(guò)程外,其余實(shí)驗(yàn)組對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附均屬于放熱反應(yīng)。
  相比于采用純鐵氧化物的傳統(tǒng)方法,本研究將環(huán)境中非常廣泛存

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