直接甲醇燃料電池關(guān)鍵材料與膜電極的研究.pdf_第1頁(yè)
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1、直接甲醇燃料電池(DMFC)具有高的能量密度、較高的能量轉(zhuǎn)化效率、燃料儲(chǔ)存和使用方便、系統(tǒng)構(gòu)造簡(jiǎn)單和反應(yīng)溫度低等特點(diǎn),能滿足日益增長(zhǎng)的移動(dòng)電子產(chǎn)品對(duì)高比能移動(dòng)電源的應(yīng)用需求。然而,陰陽(yáng)極催化劑高的成本、慢的動(dòng)力學(xué)過程,以及不足的電池壽命等限制了其商業(yè)化應(yīng)用。針對(duì)上述問題,本論文以高比表面碳載體和Pt基催化劑等燃料電池關(guān)鍵材料和核心部件膜電極(MEA)為主要研究對(duì)象,聚焦于高比表面積石墨烯氣凝膠用作催化劑載體研究,制備了高穩(wěn)定性、高貴金屬

2、載量的高活性陰極催化劑以及低鉑用量的高性能MEA陽(yáng)極,考查了PtNi金屬間化合物催化劑、石墨烯氣凝膠載體等對(duì)氧還原活性和穩(wěn)定性的影響,探討了多孔陽(yáng)極結(jié)構(gòu)MEA對(duì)電池功率密度和陽(yáng)極PtRu催化劑利用率的影響。論文取得的主要研究結(jié)果如下:
  (1)采用簡(jiǎn)單、溫和的一步共還原方法,在三維結(jié)構(gòu)(3D)的石墨烯氣凝膠(GA)上負(fù)載高載量的Pt納米電催化劑(60wt.%Pt/GA)。X-射線衍射(XRD)和透射電子顯微鏡(TEM)表征表明:

3、獲得的催化劑平均粒徑為3.2nm,且均勻分布在孔道相互連通的3D GA孔壁上,即使經(jīng)300 oC熱處理,催化劑也未發(fā)生團(tuán)聚現(xiàn)象。3D石墨烯氣凝膠獨(dú)特的結(jié)構(gòu)、Pt納米粒子的均勻分布、Pt和石墨烯之間的相互作用以及Pt催化劑表面零價(jià)Pt含量的提高,導(dǎo)致Pt/GA催化劑表現(xiàn)出高的氧還原電催化活性。同時(shí),催化劑載體3D GA強(qiáng)的耐腐蝕性也顯著提高了催化劑的耐久性。
  (2)采用改進(jìn)的多元醇方法制備出了60wt.%PtNi/C合金催化劑,

4、進(jìn)一步退火處理得到碳載有序PtNi金屬間化合物。該催化劑的面積比活性較商業(yè)化的Pt/C催化劑提高了2.3倍;經(jīng)3000次加速耐久性測(cè)試后,Pt/C和PtNi金屬間化合物催化劑的性能衰減分別為88.92%和36.95%,PtNi金屬間化合物催化劑加速測(cè)試后的性能仍與Pt/C初始性能相當(dāng)。PtNi金屬間化合物有序的原子排布結(jié)構(gòu)以及催化劑表面零價(jià)金屬含量的提高,導(dǎo)致了碳載PtNi金屬間化合物催化劑活性和耐久性的提高。同時(shí),碳載PtNi金屬間化

5、合物還表現(xiàn)出較好的抗甲醇氧還原活性。
  (3)以納米MgO作為模板,在陽(yáng)極微孔層和催化層中構(gòu)筑微納米傳質(zhì)孔道,調(diào)控陽(yáng)極的孔隙率,顯著提升了被動(dòng)式DMFC的性能。在陽(yáng)極催化劑PtRu(1:1)載量為2.0mgcm-2時(shí),常規(guī)方法制備的膜電極和多孔結(jié)構(gòu)膜電極的最大功率密度分別為30.6和43.7mWcm-2,膜電極性能提升了42.8%。當(dāng)多孔陽(yáng)極催化劑PtRu(1:1)載量為1.0mgcm-2時(shí),膜電極的最大功率密度為32.8mWc

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