鐵基納米復合材料的制備及對難降解有機物的去除研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、隨著城市化進程的加快和工農業(yè)的迅速發(fā)展,環(huán)境污染日趨嚴重,并呈現出污染成分和方式的多元化。同時,環(huán)境的污染速度已遠遠超過其自身的修復能力及環(huán)境控制和修復技術的發(fā)展速度,形成了日益嚴重的環(huán)境污染問題。因此,開發(fā)和改進各種經濟、高效、及環(huán)境友好型的環(huán)境處理材料與技術迫在眉睫。基于目前的研究現狀,論文采用氧化石墨烯(GO)、殼聚糖(CS)等對二硫化亞鐵(FeS2)和納米零價鐵(nZVI)等鐵基納米材料進行修飾和改造,并與其他高級氧化處理技術聯

2、用,構建了操控性好、吸附和降解能力強的有機污染物處理新技術,并將該技術應用于水中對氯苯酚(4-CP)、抗生素和土壤中阿特拉津與乙草胺的去除或修復研究,取得了較為理想的處理效果。論文主要研究內容包括:
  (1)采用GO進行修飾,通過水熱法合成了具有高分散性的二硫化亞鐵/氧化石墨烯復合材料(FeS2@GO),并將其應用于水中4-CP的去除。比之單一的FeS2晶體,FeS2@GO在水中具有更好的分散性和芬頓催化活性。結果表明,在酸性至

3、弱堿性條件下,FeS2@GO芬頓體系對4-CP具有良好的去除效果。常溫下,在pH7.0,FeS2@GO含量0.8 g/L,H2O2含量50 mM的溶液中,4-CP(C0=128.6 mg/L)在60 min內的去除率超過97%;4-CP的去除效果隨FeS2@GO用量增加,溶液pH下降或H2O2濃度上升而提升。同時,與FeS2相比,FeS2@GO芬頓體系的鐵溶出濃度更低,同時TOC去除率更高。此外,4-CP在降解過程中產生草酸、乙酸和氯代

4、乙酸等小分子羧酸。FeS2@GO芬頓體系對4-CP的良好去除效果表明,FeS2@GO芬頓體系是一種潛在的有機廢水處理方法。通過GO修飾能夠提高材料的污染物去除效果,但非均相體系中顆粒的分離仍是影響其應用的因素之一。且GO因具有巨大的比表面積和可調控的親/疏水性能,是一種極佳的吸附材料,若能利用GO的吸附性能,并克服顆?;厥諉栴},可極大地提高材料的可應用性。
  (2)通過GO與nZVI的自組裝,制備了具有宏觀結構的新型復合物GO/

5、nZVI,并以此為基礎,建立了具有pH調控特性的可磁性分離動態(tài)體系,用于水中微量抗生素的快速吸附和氧化降解。結果表明,當pH<9時,GO/nZVI對水中微量喹諾酮類和四環(huán)素類抗生素均具有快速的吸附效果。以恩諾沙星(ENR,C0=40μg/L)為例,在不同化學條件的溶液中,GO/nZVI對其吸附率5 min內均可達到97%以上,低pH有利于吸附過程。抗生素吸附富集后,GO/nZVI可通過磁場分離,轉移至堿性溶液(0.1 M NaOH)進行

6、臭氧化再生。實驗發(fā)現,當溶液pH>9時,GO/nZVI會發(fā)生部分去自組裝,且去自組裝程度隨pH升高而加大;同時,堿性溶液將吸附態(tài)的抗生素洗脫至溶液中,從而可通過臭氧化降解,使吸附劑再生。該pH調控的GO/nZVI體系展現出高效的污染物去除能力,良好的重復利用性和簡便的可分離性,是水中低濃度污染物去除的一種極具潛力的方法。
  (3)鑒于實際環(huán)境污染介質和處理條件往往較復雜,單一材料和方法不能有效解決實際問題,實際污染修復需要選擇合

7、適的材料并結合可行的處理方法。因此,制備了適應性良好的殼聚糖/納米零價鐵復合物(CS/nZVI)作為吸附劑,并開發(fā)了一種活化增溶-吸附富集-氧化回用聯合的土壤農藥污染原位修復技術。該方法利用環(huán)糊精對有機物的增溶作用和土壤滲濾作用,使污染物從土壤顆粒釋放到土壤溶液中,再用CS/nZVI對匯集于滲濾井的土壤溶液進行吸附處理,達到土壤修復的目的。結果表明,羥丙基-β-環(huán)糊精(HP-β-CD)對土壤中的阿特拉津和乙草胺均具有較好的增溶效果。當土

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