鈦基氧化物納米材料的制備及其在催化和鋰電池中的應(yīng)用.pdf_第1頁(yè)
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1、作為一種重要的半導(dǎo)體材料,鈦基氧化物具有良好的光電性能、化學(xué)惰性和低成本等優(yōu)點(diǎn),在解決能源和環(huán)境領(lǐng)域表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景。本論文主要采用液相法結(jié)合靜電紡絲技術(shù)和固相法制備了一系列鈦基氧化物及其復(fù)合材料,包括Co摻雜的Li4Ti5O12納米纖維、Pd/CeO2-TiO2納米纖維膜和N-TiO2/g-C3N4復(fù)合材料,并對(duì)它們的性質(zhì)進(jìn)行了表征,初步探討了其微觀結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系。
  1.摻雜Co的Li4Ti5O12纖維的制備及其增強(qiáng)的

2、鋰電池充放電性質(zhì)
  以鈦酸四丁酯、醋酸鋰和醋酸鈷作為原料,乙醇作為溶劑,聚氧化乙烯作為紡絲助劑,通過(guò)溶膠-凝膠結(jié)合靜電紡絲技術(shù)成功制備了Li4Ti5O12和Co摻雜的Li4Ti5-xCoxO12(x=0.01,0.05,0.10)納米纖維。Co的摻雜沒(méi)有改變鈦酸鋰的晶體結(jié)構(gòu),但抑制了鈦酸鋰晶粒在煅燒過(guò)程中的長(zhǎng)大,使組成纖維的顆粒尺寸由230nm降至140nm。電化學(xué)性能測(cè)試表明,Co的摻雜提高了Li4Ti5O12的電導(dǎo)率,進(jìn)而提

3、高了其充放電性能。在1~3V以1C、2C、4C和8C倍率充放電,摻雜5mol% Co的Li4Ti5O12納米纖維的放電比容量分別為170、143、129和116mAh/g,而Li4Ti5O12纖維的放電比容量分別為171、128、109和90mhA/g。摻雜5mol% Co的Li4Ti5O12在8C時(shí)的放電容量與1C時(shí)相比,保留率為68.2%,遠(yuǎn)大于純鈦酸鋰?yán)w維的52.8%。在1C電流密度條件下循環(huán)充放電60次,Co摻雜的Li4Ti5O

4、12納米纖維的可逆容量衰減很少。Co摻雜的Li4Ti5O12表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能是由于提高了電極的電導(dǎo)率和降低了鋰離子的嵌入/脫除距離,從而提高了其倍率充放電性能。
  2.柔性Pd/CeO2-TiO2納米纖維濾膜的制備及其CO催化氧化性質(zhì)
  以鈦酸四丁酯、硝酸鈰、氯化鈀和聚氧化乙烯為原料,通過(guò)調(diào)控溶膠-凝膠過(guò)程和靜電紡絲工藝參數(shù),成功制備了具有較高抗拉伸強(qiáng)度的自支撐CeO2-TiO2和Pd/CeO2-TiO2納米纖維膜

5、。CeO2的含量對(duì)纖維膜的柔韌性和拉伸強(qiáng)度有較大影響。當(dāng)Ce與Ti的摩爾比為5∶100時(shí),纖維膜具有最好的拉伸強(qiáng)度(1.38MPa),是純TiO2納米纖維膜的3倍。將Pd負(fù)載到纖維上時(shí),纖維膜的抗拉伸強(qiáng)度為1.28MPa,與未負(fù)載Pd的纖維膜的抗拉強(qiáng)度相當(dāng),這種優(yōu)良的力學(xué)性質(zhì)使得纖維膜具有良好的高效氣體過(guò)濾性質(zhì)。對(duì)于粒徑為300~500nm的氯化鈉氣溶膠,克重為16.84g/m2的Pd/CeO2-TiO2纖維膜的過(guò)濾效率達(dá)到99.86%

6、,壓降為178Pa;通過(guò)控制靜電紡絲時(shí)間,增加纖維膜的厚度,當(dāng)克重提升至20.76 g/m2時(shí),纖維膜的過(guò)濾效率可達(dá)99.95%,壓降為352Pa,可滿足高效氣體過(guò)濾的要求。另外,Pd/CeO2-TiO2纖維表現(xiàn)出良好的熱穩(wěn)定性,在400℃煅燒20h保持完整的纖維結(jié)構(gòu),纖維膜的強(qiáng)度仍然達(dá)到1.22MPa。同時(shí),該納米纖維膜表現(xiàn)出良好的催化氧化CO的性能,200℃下可實(shí)現(xiàn)CO到CO2的完全轉(zhuǎn)化,連續(xù)使用30h,催化活性沒(méi)有降低。這種纖維膜

7、具有良好的力學(xué)性能和熱穩(wěn)定性,既可以過(guò)濾除去氣體中的固體顆粒物,又可以催化氧化CO,在高溫?zé)煔馓幚碇芯哂袧撛诘膽?yīng)用價(jià)值。
  3.片狀N-TiO2/g-C3N4復(fù)合材料的簡(jiǎn)易合成及其增強(qiáng)的光催化活性和穩(wěn)定性
  選擇TiCl4和NH3·H2O作為反應(yīng)原料,采用共沉淀方法制備了尺寸約20nm的N-TiO2納米粒子;通過(guò)NH4SCN的熱聚合制備了厚度約8~15nm,寬度為幾微米的g-C3N4納米片;最后采用簡(jiǎn)單的固相燒結(jié)方法制備

8、了片狀N-TiO2/g-C3N4復(fù)合物。通過(guò)降解羅丹明B(RhB)檢測(cè)了所得樣品的可見(jiàn)光催化性能。結(jié)果表明,N-TiO2和g-C3N4的質(zhì)量比為1∶3的復(fù)合物表現(xiàn)出較高的催化活性,其一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)是N-TiO2的19倍,g-C3N4納米片的5.3倍,P25的35.1倍。同時(shí),該復(fù)合材料也表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性,在循環(huán)7次之后,仍能保持98.8%的催化活性。制備的N-TiO2/g-C3N4復(fù)合材料高的光催化活性主要是由于材料較大的比表面

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