1、甲醇制烯烴是非石油資源制取烯烴的重要反應途徑。研究分子篩催化甲醇轉化對于催化劑的優(yōu)化和產(chǎn)物選擇性的調控具有重要的指導意義。本論文以一維十元環(huán)分子篩HZSM-22和SAPO-11上的甲醇轉化為主要研究內容，對甲醇轉化反應、失活和烯烴生成機理進行了系統(tǒng)研究，并在上述研究基礎上，有針對性地對催化劑進行改性。主要研究結果如下:
　　HZSM-22和SAPO-11都具有一維十元環(huán)孔道結構，但由于酸強度的不同致使其催化甲醇制烯烴性能呈現(xiàn)顯著差

2、異。酸性較強的HZSM-22催化的甲醇轉化的反應活性高，但失活迅速;酸性較弱的SAPO-11催化的甲醇轉化的反應活性低，但失活緩慢。反應溫度影響HZSM-22上甲醇轉化的產(chǎn)物分布，低溫(≤400℃)產(chǎn)物以C5+高碳烯烴為主，高溫產(chǎn)物(≥450℃)以C2-C4低碳烯烴為主。對于SAPO-11分子篩，溫度的影響較弱，在考察的溫度區(qū)間(350-500℃)，產(chǎn)物均以C5+高碳烯烴為主。較低溫度下兩種一維十元環(huán)分子篩催化劑的失活都源于稠環(huán)化合物的

3、生成并堵孔，與SAPO-11相比，稠環(huán)芳烴更易在HZSM-22分子篩孔口快速形成;較高溫度下兩種催化劑的失活主要源于分子篩表面大的、不可溶的積碳物種沉積。
　　通過HZSM-22和SAPO-11催化劑上13C/12C-甲醇的同位素切換實驗，證實兩種一維十元環(huán)分子篩催化甲醇反應生成烯烴主要遵循烯烴甲基化-裂解機理，但兩種催化劑酸強度的差異造成裂解步驟的性能差異，酸性較強的HZSM-22上生成更大量的低碳烯烴，而酸性較弱的SAPO-1

4、1則以高碳烯烴為主。雖然烯烴甲基化-裂解機理是主要反應途徑，但低溫反應的誘導期現(xiàn)象和具有甲醇轉化活性的二、三甲基環(huán)戊烯基碳正離子的首次發(fā)現(xiàn)證實了通過碳池機理生成乙烯的可能性，結合理論計算提出了更為完整的HZSM-22分子篩上烯烴生成的反應機理。
　　通過機械球磨及輔助酸堿后處理的方法成功由大晶粒的HZSM-22分子篩制備出在[001]方向尺寸更短、更分散且結晶度較高的小晶粒HZSM-22分子篩。所制備小晶粒HZSM-22分子篩應用