摻錳氧化鈰及其載金催化劑的構(gòu)筑和CO催化氧化性能的研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、二氧化鈰是一種重要的輕稀土金屬氧化物。納米級(jí)二氧化鈰結(jié)合了稀土材料的高化學(xué)活性、強(qiáng)氧化還原能力和配位數(shù)多變的特點(diǎn)以及納米催化劑獨(dú)有的晶體結(jié)構(gòu)和表面特性,可用作三效催化劑,解決工業(yè)和汽車尾氣中的有害氣體CO、NOx、VOCs等所帶來的大氣污染問題。鈰基納米材料在催化領(lǐng)域的獨(dú)特優(yōu)勢亦源自于其自身較強(qiáng)的氧離子傳導(dǎo)性和在Ce3+(→)Ce4+快速轉(zhuǎn)換中產(chǎn)生的良好儲(chǔ)放氧能力。近年來,為滿足應(yīng)用中的需要,對二氧化鈰進(jìn)行成分修飾以提高其催化性能成為該

2、領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。鈰基納米復(fù)合物可以被分為兩大類:一類是摻雜其他金屬離子到氧化鈰晶格中,另一類是在氧化鈰基礎(chǔ)上負(fù)載高活性的貴金屬納米粒子。摻雜過程中引入的外來金屬離子與氧的配位表現(xiàn)上同鈰離子有所差異,這就會(huì)導(dǎo)致氧空位的產(chǎn)生,這些氧空位即催化活性位點(diǎn),直接決定著催化劑的催化性能。負(fù)載的貴金屬粒子具有快速電子傳導(dǎo)能力,同時(shí),貴金屬與二氧化鈰之間的協(xié)同作用也會(huì)大大提升催化劑的催化活性;作為載體的二氧化鈰既能有效避免貴金屬粒子團(tuán)聚而造成的催化氧化

3、能力降低,又能增強(qiáng)催化劑穩(wěn)定性,其本身在催化反應(yīng)中也起到催化作用。
  本課題主要研究以CeO2為基底摻雜過渡金屬M(fèi)n以及以此為載體負(fù)載貴金屬Au的復(fù)合型催化劑的制備、結(jié)構(gòu)和CO催化氧化性能等問題。論文的主要研究內(nèi)容如下:
  1.摻雜錳元素的二氧化鈰納米球的一步法合成及其CO催化性能的研究我們通過無模板的溶劑(乙醇)熱法,一步合成了具有介孔結(jié)構(gòu)的摻錳二氧化鈰納米球。合成的過程中,鈰源采用硝酸鈰,錳源來自于硝酸錳,表面活性劑

4、用PVP,同時(shí)起到包覆劑的作用,甲酸、氨水和雙氧水分別充當(dāng)配體、沉淀劑和氧化劑。TEM、HRTEM和SEM的觀察表明所得的單分散納米球的粒徑在130nm左右,表面粗糙。結(jié)合XRD、Raman、EDS、mapping、XPS等分析,錳被摻雜進(jìn)入氧化鈰的螢石晶格中。摻雜引起晶格變形產(chǎn)生氧空位,提升了錳摻雜的氧化鈰的CO催化氧化性能。
  2.二氧化鈰載金催化劑的制備、表征及CO催化性能的研究
  我們通過一步水熱法首先制備出了M

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