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文檔簡介
1、利用太陽能光解水制氫的研究具有重要的科學意義和巨大的潛在應用價值。CdS是一種具備合適的帶隙和導帶位置的可見光響應型光催化劑,但產氫活性低,常常用Pt,Pd,Rh等貴金屬作為助催化劑來提升產氫活性。一些非貴金屬助劑(如WS2、MoS2等)也被報導,但產氫效率不高。本文嘗試制備復合催化劑NiS-PdS/CdS,目的是通過NiS和PdS的共同負載和相互作用,既能提高CdS活性,又能減少貴金屬的使用。
本文以硫化鎘、氯化鈀、醋酸鎳和
2、硫脲為原料,水熱制備了NiS-PdS/CdS復合光催化劑,并進行了相關表征和產氫活性測試,探討了某些影響因素。結果發(fā)現:水熱處理使四方形的CdS轉變?yōu)樗姆较嗪土较嗟摹盎炀А?這種結構有利于NiS-PdS/CdS活性的提高,而且使反應物Ni2+和Pd2+在高溫高壓環(huán)境中生成NiS和PdS兩種助催化劑,與CdS表面緊密接觸,有利于光生載流子的轉移。NiS和PdS能較好地分散在CdS表面,部分Pd2+或Ni2+進入了CdS晶格,導致NiS-
3、PdS/CdS的吸收邊微弱紅移,并且光吸收能力在540-700nm波長范圍內比未負載的CdS明顯增強。共負載能提高光生載流子的遷移和分離效率,減少激發(fā)電子的非輻射能量損失。其活性與水熱合成時間和助催化劑負載量等因素有關,當NiS和PdS濃度分別在1.5wt%和0.4wt%時,NiS-PdS/CdS(HT-24h)在乳酸犧牲劑中獲得最高產氫量,達到6556μmol/h,是未負載CdS(HT-24h)活性的7倍,是NiS/CdS(HT-24
4、h)的近3倍,表觀量子效率達到47.5%(λ=420nm)。這種高活性可歸結于NiS和PdS兩種助催化劑在光催化劑中的“協同效應”,從而明顯增強光解水產氫活性。
本文還對該三元復合催化劑體系光催化活性的主要影響因素進行了探討,研究表明:NiS-PdS/CdS的光催化活性與原料選擇、制備過程和反應環(huán)境密切相關。CdS陳化時間對NiS-PdS/CdS的催化活性有一定影響,陳化6天后,產氫速率提高最明顯;CdS經水熱處理24h后,N
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