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![鉻基催化劑的制備、表征及其催化氧化NO性能的研究.pdf_第1頁(yè)](https://static.zsdocx.com/FlexPaper/FileRoot/2019-2/24/2/54b5ad5b-efa5-4e5e-847f-0023958023d4/54b5ad5b-efa5-4e5e-847f-0023958023d41.gif)
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1、催化氧化NO是目前煙氣同時(shí)脫硫脫氮技術(shù)的研究核心。本論文以CrOx為活性組分,摻雜稀土金屬Ce制備催化氧化NO的催化劑,載體選擇目前極具應(yīng)用前景的TiO2-PILC,考察Ce摻雜后催化劑性能的變化情況,并研究TiO2-PILC載體的優(yōu)勢(shì)。
首先,比較Cr/TiO2-PILC和Cr/TiO2催化劑催化氧化NO的活性。兩種催化劑均為負(fù)載10%的Cr時(shí)活性最佳,在每個(gè)測(cè)試溫度點(diǎn)Cr/TiO2-PILC活性均高于Cr/TiO2。利
2、用BET、XRD、SEM、TPR和XPS等表征手段分析Cr/TiO2-PILC活性優(yōu)于Cr/TiO2的原因:TiO2-PILC載體能夠提高活性組分在載體上的分散程度,并且Cr/TiO2-PILC上存在六價(jià)鉻,而高氧化態(tài)的Cr有利于催化氧化NO。利用EPR和XPS表征初步解釋了Cr/TiO2-PILC催化劑催化氧化NO的反應(yīng)機(jī)理:Cr/TiO2-PILC上存在Cr3+和Cr6+,兩者之間可以相互轉(zhuǎn)化的過(guò)程,Cr3+是吸附O2的中心,能夠?qū)?/p>
3、一個(gè)電子傳遞給O2使之形成超氧自由基O2-,NO吸附在Cr6+上,生成中間態(tài)NO*,O2-與NO*相互作用,形成NO2。
其次,摻雜Ce元素制得CrCeTiP催化劑,經(jīng)活性測(cè)試發(fā)現(xiàn)CrCeTiP催化氧化NO的能力明顯提高?;钚皂樞蛉缦?Cr(1)Ce(0.25)TiP>Cr(1)Ce(0.5)TiP>Cr(1)Ce(0.17)TiP>Cr(1)Ce(0)TiP>Cr(1)Ce(1)TiP。500℃下煅燒所得Cr(1)Ce(
4、0.25)TiP催化劑活性最好,并且TEM圖表明Cr(1)Ce(0.25)TiP為圓形納米顆粒結(jié)構(gòu),平均粒徑小于10nm,粒徑分布均勻。Ce的摻雜使得晶格氧的流動(dòng)性變強(qiáng),Ce4+到Ce3+的轉(zhuǎn)變產(chǎn)生電子的不平衡,促進(jìn)電子的移動(dòng),有利于空位和不飽和化學(xué)鍵的生成,促進(jìn)化學(xué)吸附氧的形成,并且隨著Ce含量的增加,Ti原子周圍電子云密度降低,說(shuō)明Ti與Ce之間存在強(qiáng)作用力。
對(duì)Cr(1)Ce(0.25)TiP催化劑催化氧化NO的動(dòng)力
5、學(xué)進(jìn)行了研究。低空速下,混合氣體在催化劑表面停留時(shí)間長(zhǎng),有利于氣固兩相充分接觸,能夠氧化較多NO,因此較低的空速有利于NO的轉(zhuǎn)化。隨著空速的不斷降低,Cr(1)Ce(0.25)TiP氧化NO的能力愈強(qiáng)。當(dāng)NO濃度升高,NO轉(zhuǎn)化為NO2的轉(zhuǎn)化率卻逐漸降低。當(dāng)O2含量逐漸增大,NO轉(zhuǎn)化率呈增長(zhǎng)趨勢(shì),當(dāng)O2含量達(dá)到8%時(shí),NO的轉(zhuǎn)化率為61%,但當(dāng)O2含量繼續(xù)升高,NO的轉(zhuǎn)化率維持穩(wěn)定。
考察Cr(1)Ce(0.25)TiP催化
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