1、低階煤是一種重要的煤炭資源，由于自身的特點(diǎn)導(dǎo)致其開發(fā)和利用程度低。催化氣化技術(shù)將煤炭轉(zhuǎn)化為氣體燃料再利用，能夠有效解決煤直接燃燒帶來的污染等問題。Fe催化劑具有對低階煤催化活性高，價(jià)格低廉，來源豐富等特點(diǎn)，是一種非常有前途的催化劑。大量的研究表明煤焦結(jié)構(gòu)可以影響煤的反應(yīng)性和爐內(nèi)停留時(shí)間，對氣化爐的穩(wěn)定運(yùn)行具有重要的影響。目前關(guān)于Fe催化劑對煤焦結(jié)構(gòu)的影響研究較少，認(rèn)識還不夠全面，研究Fe催化劑對煤熱解、氣化反應(yīng)性和氣化產(chǎn)物的影響對新型煤

2、氣化工藝的開發(fā)具有非常重要的意義。
　　本文首先對小龍?zhí)逗置哼M(jìn)行酸洗脫灰處理，在酸洗煤中添加不同含量的低溫灰進(jìn)行煤-CO2氣化實(shí)驗(yàn)考察礦物質(zhì)對煤氣化反應(yīng)性的影響，采用收縮核模型計(jì)算了煤氣化反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)參數(shù)。結(jié)果表明，礦物質(zhì)降低反應(yīng)的活化能，提高了煤的氣化反應(yīng)性。煤的氣化反應(yīng)性隨著礦物質(zhì)含量的增加而增加，超過15％后煤的氣化反應(yīng)性開始下降，F(xiàn)e和Ca是礦物質(zhì)中的有效催化成分。
　　采用快速熱解的方法在固定床反應(yīng)器上制備煤焦，利

3、用XRD技術(shù)和拉曼光譜研究了Fe催化劑對熱解煤焦碳微晶結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明，隨著Fe含量的增加，煤焦（002）峰和（100）峰強(qiáng)度不斷降低；煤焦芳香層堆積高度Lc和芳香片層直徑La隨著Fe含量的增加而不斷降低，芳香層間距d002隨著Fe含量的增加而不斷增加，煤焦無序化程度增加，有效抑制了煤焦碳微晶結(jié)構(gòu)的趨石墨化傾向。此外，在Fe催化作用下煤焦中部分大芳香環(huán)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)樾》枷悱h(huán)結(jié)構(gòu)，引起煤焦中無定型碳結(jié)構(gòu)的增加，有利于煤焦氣化反應(yīng)性的增加。

4、
　　利用CO2高溫吸附和脫附反應(yīng)研究Fe催化劑對煤焦活性位的影響，在流化床反應(yīng)器上進(jìn)行煤-水蒸氣氣化實(shí)驗(yàn)研究Fe催化劑對煤焦結(jié)構(gòu)和氣體產(chǎn)物的影響。結(jié)果表明，神府煤焦在3％含F(xiàn)e量時(shí)氣化反應(yīng)性最好，超過3％后氣化反應(yīng)性會降低。Fe催化劑增加了煤焦表面的活性位，增強(qiáng)了對CO2的吸附能力，在煤焦表面形成了較多的C(O)復(fù)合物。Fe催化劑使不穩(wěn)定絡(luò)合物形成的能壘變小，有利于C(O)復(fù)合物的形成，降低了煤焦的活化能和指前因子。FexOy的

5、存在增加了H2和CO2的釋放速率，促進(jìn)了水煤氣轉(zhuǎn)換反應(yīng)；但對CH4沒有催化作用。氣化反應(yīng)過程中煤焦（002）峰和（100）峰強(qiáng)度不斷衰減；與大芳香環(huán)結(jié)構(gòu)相比，較小的芳香環(huán)結(jié)構(gòu)優(yōu)先與氣化劑發(fā)生氣化反應(yīng)。
　　利用密度泛函理論研究了O2、CO2和H2O與煤焦的氣化反應(yīng)。構(gòu)建含F(xiàn)e-O結(jié)構(gòu)的煤焦模型，研究了Fe-O結(jié)構(gòu)吸附后對煤焦主要幾何結(jié)構(gòu)參數(shù)、Mulliken電荷分布和CO脫附的影響以及Fe-O在煤氣化過程中的催化作用機(jī)理。計(jì)算結(jié)果