1、納米材料是當今科學研究的前沿領域,是納米器件研發(fā)的基礎。尺寸效應和量子限域效應使得納米材料在力學、光學、熱學、電磁學等方面顯示出與宏觀塊體材料截然不同的優(yōu)異性質(zhì),從而可以大幅度改善現(xiàn)有器件的功能和特性。在納米材料當中,單原子層平面材料——包括石墨烯材料、BN平面材料,以及部分共價有機納米多孔材料等——作為厚度最薄的一種全新的低維材料,獲得了廣泛的關注。本論文從第一性原理出發(fā)并結(jié)合Monte-Carlo方法,深入系統(tǒng)地討論了以上三種單原子

2、層納米材料的電、磁性質(zhì),主要研究它們作為自旋半導體材料和儲氫材料的基本性質(zhì)和潛在應用,目的在于對材料性能的調(diào)控提供理論依據(jù)。
　　首先我們系統(tǒng)地討論了多種表面修飾對石墨烯和BN平面材料電磁學性質(zhì)的影響,并且首次提出了半氫化石墨烯的模型。通過詳細的計算我們發(fā)現(xiàn)半氫化的方法是第一個對石墨烯賦予二維均勻鐵磁序的方案,并且該磁性可以在室溫附近保持。該方案的優(yōu)點在于不需要打破石墨烯本身的二維整體結(jié)構(gòu),也無需引入其它磁性的摻雜原子。我們還研究

3、了類似的基于BN平面材料的表面氫化和氟化結(jié)構(gòu),討論了它們的磁性起源,并提出了用氟化BN作為納米膠帶粘附石墨烷來制備半氫化石墨烯的新方法。
　　由于磁性石墨烯的內(nèi)秉磁耦合機理在理論和實驗上都存在一定的爭議,為了解決這一問題,我們通過對不同石墨烯磁性單元的組裝結(jié)構(gòu)的研究,提出了磁性C材料的磁耦合唯象規(guī)則,解釋了不同實驗之間的矛盾。同時利用這一規(guī)則,我們設計了具有拓撲型線缺陷的鋸齒型邊緣石墨烯納米帶,提出了兩種將其兩邊緣的反鐵磁序調(diào)控為

4、鐵磁序的方案,并指出線缺陷的存在對該過程實現(xiàn)的重要意義。
　　我們還對最新合成的石墨炔單層材料進行了基本結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)的研究。通過結(jié)構(gòu)計算我們發(fā)現(xiàn)在石墨炔材料中,只有偶數(shù)C原子的C鏈可以使石墨炔體系穩(wěn)定,其中 C鏈上的成鍵形式是以單三鍵交替呈現(xiàn)的,這使得該材料是一種半導體材料,并且發(fā)現(xiàn) C鏈長度的變化對其能隙影響不大。同時我們還研究了類似的BN炔材料,發(fā)現(xiàn)它仍然是一種半導體材料,而其能隙可以通過C鏈長度進行調(diào)控。
　　為了說

5、明納米材料在再生能源中的應用,我們研究了BN平面等材料儲氫的機理。針對在實驗上含有暴露金屬位點的納米儲氫材料合成上的困難,我們首次提出了外加電場儲氫的全新方案。我們發(fā)現(xiàn)對實驗上已經(jīng)合成的幾種極性材料的表面施加電場,在靜電極化作用下,可以使這些材料和氫分子之間的結(jié)合能顯著地提高,從而將它們由不儲氫的材料變成儲氫材料。在電場關閉后,氫分子可以被釋放出來,達到電場可控的氫儲存和釋放快速動力學過程。這一方案可以有效地避免儲氫材料合成上的困難。<

6、br>　　最后我們系統(tǒng)地討論了一類二維金屬酞菁聚合多孔材料的磁性及調(diào)控。我們首次發(fā)現(xiàn)只有當中心金屬為Mn時體系具有穩(wěn)定的鐵磁序,并且Monte-Carlo模擬的結(jié)果表明其Curie溫度可以達到150 K,可與現(xiàn)有烯磁半導體材料的最高居里溫度相比。為了進一步將這一系列材料應用于磁記錄材料,我們研究了應變所誘導的自旋交叉現(xiàn)象,發(fā)現(xiàn)所需應變均小于10％。此外,我們還研究了表面鹵素修飾及引入少量的電子載流子對體系磁性的調(diào)控。這些研究為二維共價有