大孔α-Al2O3載體管上類沸石咪唑骨架化合物ZIF-78膜的制備.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、專業(yè)學位碩士學位論文大孔0cA1203載體管上類沸石咪唑骨架化合物ZIF78膜的制備SynthesisofZeoliticImidazolateFramework78Membraneonthe0c—A1203TubeSupportwithBigHole學號:。31326034完成Et期:2Q!生魚旦大連理工大學DalianUniversityofTechnology大連理工大學專業(yè)學位碩士學位論文摘要膜分離作為一種新型分離技術,相比傳統(tǒng)

2、分離技術,有節(jié)約能耗、環(huán)境友好等優(yōu)點。分離膜可以分為有機分離膜和無機分離膜,相對有機膜易溶脹、熱穩(wěn)定性差等不可避免的缺陷問題,無機膜擁有化學穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定高,耐酸堿及有機溶劑,抗溶脹,機械強度大,孔徑為分子水平(08nm)且孔徑均一,具有不同的親水/疏水性等優(yōu)勢。隨著配位化學的快速發(fā)展,金屬有機框架化合物(MOFs)成為繼分子篩膜和炭膜之后的又一種新型微孔膜材料。類沸石咪唑骨架化合物(ZIFs)是MOFs中的一大分支,ZIFs既具有與沸

3、石分子篩相似的高穩(wěn)定性,又具有大的孔容積和高的比表面積,并且通過修飾或者改性咪唑配體,可調節(jié)ZIFs的孔徑和功能。本文以ZIF78為研究對象,采用傳統(tǒng)溶劑熱法及動態(tài)晶化法、添加三乙胺法制備ZIF78晶體,探究不同制備工藝制備ZIF78膜,主要研究如下:(1)在反應液中添加去質子化劑三乙胺,合成出的ZIF78晶體結晶度高,晶型好,產率高達90%以上。當Zn(Y03)26H20:2nlM:5nbIM:三乙胺:DMF=4:5:5:5:904時

4、,合成出的產物為24lxm傘狀六角棱柱形晶體。(2)金屬離子和有機配體的摩爾配比,反應液的濃度,晶化溫度和晶化時間對ZIF78晶體會產生很大的影響。按照Zn(N03)26H20:2nlM:5nblM:三乙胺:DMF:4:5:5:5:904的摩爾配比配制反應液晶化合成ZIF78,采用110℃旋轉晶化12h,140℃旋轉晶化3h的合成工藝得到的ZIF78晶體形貌最好。(3)粒度不同的aA1203粒子對大孔僅A1203都存在一定的修飾作用,6

5、00700nln的aA1203粒子對大孔載體修飾效果最好,能夠填平大孔載體表面的大孔缺陷,提供更多的異相成核點。(4)溫度對晶體生長的影響顯著,低溫有利于誘導晶核的形成。100℃,24h是合成ZIF78膜的最佳工藝條件,合成出的ZIF78膜性能最好。(5)配制晶種液時,添加PEG有助于增強載體和晶種層之間的結合力,PEG的最佳添加量為4%時。(6)晶化時間對ZIF一78膜影響重大,晶化時間低于12h,會導致膜表面的晶體生長不好,結晶度不

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