單一分子模板劑合成具有多級(jí)孔道的Pentasil分子篩的研究.pdf_第1頁(yè)
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1、為提高沸石分子篩催化活性中心的可接近度,改善其擴(kuò)散性能,擴(kuò)大沸石分子篩在處理大分子反應(yīng)物方面的應(yīng)用范圍,多級(jí)孔道分子篩的合成得到了巨大的發(fā)展。目前文獻(xiàn)報(bào)道的合成多級(jí)孔的沸石分子篩,或需要多步處理分子篩;或者需要添加額外的模板劑/添加劑,導(dǎo)致合成步驟煩瑣或者合成成本昂貴。本論文主要研究具多級(jí)孔道的Pentasil結(jié)構(gòu)的分子篩、表征以及催化性能,論文分為三部分。
   第一部分為純ZSM-5分子篩的合成,通過使用單一模板劑經(jīng)過水熱一

2、步合成具有多級(jí)孔ZSM-5的分子篩材料,主要用到有機(jī)胺做模板劑,即不同碳鏈長(zhǎng)度的乙胺、丁胺和辛胺,考察模板劑碳鏈長(zhǎng)度對(duì)合成分子篩粒子形貌的影響,以及硅鋁比的影響。還使用了四丙基氫氧化銨為模板劑,考察了模板劑用量和晶化溫度的影響,并通過苯酚和叔丁醇的烷基化反應(yīng)來表征材料的催化活性。研究發(fā)現(xiàn)鋁酸鹽含量少時(shí)疏水性的長(zhǎng)鏈胺得到樣品結(jié)晶度高。模板劑量越多,得到~級(jí)粒子越大,二級(jí)粒子堆積成球,球徑也有增大的趨勢(shì);低溫下合成,晶化速度減慢,產(chǎn)生晶核多

3、,粒子越小,在苯酚和叔丁醇的烷基化反應(yīng)中活性較高。
   第二部分是silicalite-2分子篩的合成,由TBAOH-TEOS-H2O體系合成具有多級(jí)孔道的silicalite-12分子篩并研究其催化性能,在實(shí)驗(yàn)中考察模板劑量、水量、晶化時(shí)間等因素對(duì)粒子堆積的影響。與silicalite-1相比,在納米沸石材料的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)方面提供有用的信息。在摩爾組成為0.25TBAOH:1.0 TEOS:25H2O反應(yīng)體系中得到<50 nm

4、的粒子,低的TBAOH/TEOS和H2O/TEOS有利用形成的silicalite-2。所合成的silicalite-2由20-30 nm的粒子聚集而成,而silicalite-1是分散的粒子。
   第三部分是MFI/MEL共晶結(jié)構(gòu)分子篩的合成。用四丁基氫氧化銨作模板劑,通過添加不同小分子助劑,合成具有多級(jí)孔道MEL/MFI結(jié)構(gòu)的共晶材料。并考察模板硅源、模板劑量、水量以及小分子助劑種類和用量等因素對(duì)粒子堆積的影響。最后得出以

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