臭氧-微波誘導(dǎo)催化氧化飲用水中的內(nèi)分泌干擾物鄰苯二甲酸二丁酯.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、內(nèi)分泌干擾化學(xué)物質(zhì)(Endocrine Disrupting Chemicals(EDCs),簡稱內(nèi)分泌干擾物)是一種典型的持久性有毒物質(zhì),對包括人類在內(nèi)的一切生物有著嚴(yán)重的危害作用,已成為環(huán)境污染特別是飲用水安全的重大問題。目前的常規(guī)處理工藝混凝、沉淀和過濾對這些物質(zhì)的去除能力有限,因此需要探索高效的內(nèi)分泌干擾物的處理方法。
   本論文針對環(huán)境內(nèi)分泌干擾物的污染問題,以飲用水源水為研究對象,選擇在飲用水源中普遍存在并具有內(nèi)分

2、泌干擾活性的鄰苯二甲酸二丁酯(DBP)作模型污染物,系統(tǒng)地對比了已經(jīng)O3、O3/Ru/Al2O3和O3/MW/Mn/Al2O3三種反應(yīng)體系對水中DBP降解去除的效能,探討了影響因素并分析DBP在不同條件下的降解特征,首次提出了可礦化去除水中內(nèi)分泌干擾物的臭氧-微波誘導(dǎo)催化氧化方法,并對多相催化臭氧化和臭氧-微波誘導(dǎo)催化氧化的作用機(jī)制進(jìn)行了考察。
   在半間歇反應(yīng)器中,臭氧能較快氧化降解水中的DBP,降解效率受底物濃度、反應(yīng)初始

3、溫度、反應(yīng)初始pH值、O3+O2混合氣體的通氣量以及共存有機(jī)物的影響。在其它反應(yīng)條件相同的情況下,底物濃度對降解效果有較大的影響,較低的底物濃度可以獲得較高的去除效率。低溫條件有利于動態(tài)體系的臭氧轉(zhuǎn)移,因此半間歇反應(yīng)的降解效率隨反應(yīng)初始溫度的降低而升高,O3+O2混合氣體的通氣量不宜太大或太小,pH值對臭氧氧化DBP的效果影響很大,中性和酸性環(huán)境中DBP的降解率比較接近,此時O3與DBP的反應(yīng)以直接反應(yīng)為主,隨著pH值的升高,DBP的降

4、解率呈現(xiàn)快速上升的趨勢,叔丁醇對堿性條件DBP的臭氧氧化降解有明顯的抑制作用,說明堿性條件下以O(shè)3間接反應(yīng)為主。
   Ru/Al2O3的催化作用可以提高臭氧對水中DBP的降解率,采用超聲浸漬法制備的Ru/Al2O3催化劑具有較高的催化活性,O3/Ru/Al2O3催化氧化體系的氧化效能受催化劑浸漬濃度、催化劑投加量、DBP初始濃度、臭氧投加量、溶液初始pH值、水中重碳酸鹽以及叔丁醇等因素的影響,在本實驗條件下,0.01464M的

5、浸漬濃度、15g/L的催化劑投加量和較高的溶液初始pH值都能獲得較高的DBP降解率,水中存在較低濃度的碳酸氫根是OH自由基反應(yīng)的促進(jìn)劑而較高濃度時則是抑制劑。叔丁醇對O3/Ru/Al2O3催化臭氧化體系的抑制作用十分明顯,說明催化臭氧化反應(yīng)中主要是Ru/Al2O3催化促進(jìn)水中O3分解所產(chǎn)生OH的作用,遵循自由基反應(yīng)機(jī)理。
   O3/MW/Mn/Al2O3體系的氧化效率受催化劑浸漬濃度、微波功率、DBP初始濃度、微波輻照時間、溶

6、液初始pH值、水中重碳酸鹽以及叔丁醇等因素的影響。在Mn/Al2O3催化劑的存在下,臭氧的加入可以提高微波誘導(dǎo)催化氧化有機(jī)物的能力,縮短微波輻照時間和反應(yīng)時間。在本實驗條件下,12.5%的浸漬濃度、400W的微波功率、60s以上的微波輻照時間以及高的溶液初始pH值都能獲得較高的DBP降解率。水中存在低濃度的重碳酸鹽堿度可以促進(jìn)氧化反應(yīng)的進(jìn)行,加快反應(yīng)速率,當(dāng)pH為11時,反應(yīng)2min即達(dá)到98%的降解率,表現(xiàn)出極強(qiáng)的催化活性。叔丁醇對O

7、3/MW/Mn/A12O3體系有十分明顯的抑制作用,說明該體系的氧化反應(yīng)遵循自由基反應(yīng)機(jī)理。
   Ru/Al2O3催化臭氧化和O3/MW/Mn/Al2O3的微波誘導(dǎo)催化臭氧化體系均具有較高的TOC去除率。對中間產(chǎn)物的分析表明,OH自由基的攻擊DBP的點位可能有兩個,脂肪鏈和DBP結(jié)構(gòu)中的的芳香環(huán)。當(dāng)OH自由基攻擊脂肪鏈時形成一些芳香類中間產(chǎn)物,并進(jìn)一步通過苯環(huán)破裂形成脂肪化合物如甲酸,乙酸和乙醛的反應(yīng)等。其次,OH自由基攻擊除

8、5C和6C外的芳香環(huán),導(dǎo)致芳香環(huán)上的羥基及其羥基中間產(chǎn)物的形成,并進(jìn)一步被OH自由基攻擊而羥基化,此外,OH自由基有可能攻擊5C和6C的兩個碳原子而形成羧基,產(chǎn)生長鏈結(jié)構(gòu)的中間體。在多相催化臭氧化中,臭氧的直接氧化和間接氧化水中的DBP均符合偽一級反應(yīng)動力學(xué)模型。
   本項研究表明,Ru/Al2O3催化臭氧化和O3/MW/Mn/Al2O3的微波誘導(dǎo)催化臭氧化體系能提供一個簡單、快速的方法生成OH自由基,OH自由基是積極的和環(huán)境

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