過(guò)渡金屬摻雜Pt基及Pd基催化劑的制備及其電催化性能研究.pdf_第1頁(yè)
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1、燃料電池是高效、綠色的發(fā)電裝置,其中直接甲醇燃料電池(DMFC)和直接甲酸燃料電池(DFAFC)被認(rèn)為是最有應(yīng)用前景的能源裝置。Pt電極是目前常用的DMFC陽(yáng)極催化劑,在電化學(xué)方面顯示出良好的催化性能。但Pt資源有限,價(jià)格昂貴,且容易吸附CO而導(dǎo)致催化劑中毒,使用壽命縮短。對(duì)DFAFC,Pd基催化劑具有很好的電催化活性,但穩(wěn)定性也有待提高。
  本論文在優(yōu)化制備條件的基礎(chǔ)上,通過(guò)添加Fe、Co、Ni等廉價(jià)過(guò)渡金屬制備了炭黑負(fù)載Pt

2、-M及Pd-M雙金屬催化劑,采用X射線衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、X射線光電子能譜(XPS)等分析技術(shù)研究了所得催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)及表面組成,以循環(huán)伏安法(CV)、計(jì)時(shí)電流法及CO吹掃循環(huán)伏安法分別考察了Pt基催化劑對(duì)甲醇、Pd基催化劑對(duì)甲酸的電催化活性、穩(wěn)定性及抗CO中毒性能。通過(guò)引入天然聚合物殼聚糖分子對(duì)炭黑載體進(jìn)行改性,制備了殼聚糖-炭黑復(fù)合物負(fù)載Pt及Pd催化劑,并考察了它們對(duì)甲醇、甲酸的電催化活性與穩(wěn)定性。將催化

3、劑的結(jié)構(gòu)與其電催化性能進(jìn)行關(guān)聯(lián),論文所得主要結(jié)果如下:
  1.考察了溶液pH值、Pt負(fù)載量及Pt/Ni原子比等制備條件對(duì)Pt-Ni/C催化劑用于甲醇電催化氧化反應(yīng)的影響。結(jié)果表明:當(dāng)溶液pH為9,Pt負(fù)載量為5%,Pt/Ni原子比為1:1時(shí)所得催化劑具有最好的電催化活性與穩(wěn)定性。
  2. Pt基雙金屬催化劑對(duì)甲醇的電催化氧化活性次序?yàn)?Pt/C

4、使Pt粒子更小、分散更均勻,從而增大了電化學(xué)活性面積,提高了Pt的利用率;從電子效應(yīng)看,第二金屬?gòu)?qiáng)的給電子效應(yīng)能使Pt2+濃度減少, Pt0表面百分濃度增加。其中以Co、Ni所表現(xiàn)出的兩種效應(yīng)最好,因此具有最好的催化活性及穩(wěn)定性。
  3. Pd基雙金屬催化劑對(duì)甲酸的電催化氧化活性次序?yàn)?Pd/C< Pd-Fe/C< Pd-Ni/C

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