二氧化鈦光電催化降解有機(jī)污染物和催化還原二氧化碳的研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、水體中存在有機(jī)污染物威脅著人類賴以生存的生態(tài)環(huán)境,很多持久性有機(jī)污染物能夠致癌、致畸、致突變,對(duì)人類生存繁衍和可持續(xù)發(fā)展構(gòu)成嚴(yán)重威脅。太陽能是一種清潔可再生能源,開發(fā)太陽能降解有機(jī)污染物對(duì)保護(hù)人類賴以生存的環(huán)境具有重要意義。
   本論文設(shè)計(jì)制備了類似染料敏化太陽能電池(DSSC)結(jié)構(gòu)的光催化反應(yīng)器,包括玻璃基體、納米二氧化鈦薄膜、染料敏化劑、電解液和對(duì)電極,與DSSC的不同之處在于:①TiO2薄膜的載體用普通玻璃代替了DSSC

2、中的導(dǎo)電玻璃;②TiO2薄膜設(shè)置2個(gè)功能區(qū),即敏化區(qū)和催化反應(yīng)區(qū)。敏化區(qū)制備DSSC的夾層結(jié)構(gòu),催化反應(yīng)區(qū)用于電子參與的化學(xué)反應(yīng)。
   將光催化反應(yīng)器和陽電極組成的光催化反應(yīng)體系應(yīng)用于可見光催化降解4-氯苯酚研究中,取得了良好的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。在5小時(shí)的可見光照射(大于420nm)下,4-氯苯酚(4-CP)的去除率為87%;當(dāng)外加電壓為0.5V,經(jīng)2小時(shí)的可見光照射,4-氯苯酚的去除率就達(dá)到99%,表明在外加電壓的作用下,對(duì)污染物的

3、去除率顯著增加。pH值的影響表明,酸性條件有利于活性氫氧自由基的形成,因而有利于提高降解效率。此外,還研究了無機(jī)鹽、玻璃基體以及染料敏化面積等因素對(duì)降解效率的影響。利用香豆素與氫氧自由基易生成強(qiáng)熒光的7-羥基香豆素的特點(diǎn),通過熒光光譜證實(shí)了光催化反應(yīng)體系生成的氫氧自由基,討論了4-CP的降解途徑,提出了可能的降解機(jī)理。重復(fù)循環(huán)使用5次,表明所制備的雙功能二氧化鈦薄膜相當(dāng)穩(wěn)定。制備的光催化反應(yīng)器具有特出優(yōu)點(diǎn),可以實(shí)現(xiàn)電子與正電荷的有效分離

4、,使電子和正電荷分別在不同的溶液中均能產(chǎn)生氫氧自由基,都具有降解有機(jī)物的作用,顯著提高了降解效率。
   將光催化反應(yīng)器應(yīng)用于光催化還原二氧化碳中,在pH=2,0.5 V外加電壓下,光照3h后獲得了0.315mmol/cm2的甲醇0.585mmol/cm2甲酸和0.621mmol./cm2甲醛。通過DSSC夾層中電解質(zhì)完成電子與正電荷分離,電子在催化還原區(qū)將CO2還原,而具有氧化性陽電極置于另一個(gè)容器里,避免了CO2還原產(chǎn)物(如

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