表面活性劑改性LDH對五氯酚的吸-脫附性能及焙燒產物的光催化性能研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、采用共沉淀法制備了系列表面活性劑改性水滑石(LDH),旨在提供一種能夠去除環(huán)境中疏水性可離子化有機污染物(HIOCs)的吸附劑。將改性LDH在500~800℃焙燒得到系列復合氧化物,旨在提供一種能夠去除環(huán)境中HIOCs的吸附降解劑。論文的主要內容如下:
   采用一步共沉淀法合成了十二烷基苯磺酸改性LDH:DBS-NiRTi(R=Ni/Ti:3,4,5,6)和DBS-MⅡMⅢ/Ⅳ(MⅡMⅢ/Ⅳ為Mg3Al、Zn2Fe和Zn6Ti

2、)以及十二烷基硫酸改性LDH(DS-Ni5Ti)。用尿素法合成氰酸根插層LDH(CNO-Ni5Ti)。采用XRD、FT-IR、SEM、CA、BET、UV和XPS等方法系統(tǒng)研究了產物的晶體結構、組成、形貌、接觸角和比表面等物理化學性質。DBS-NiRTi和DBS-MⅡMⅢ/Ⅳ的層間距略大于DS-Ni5Ti(2.89nm)而遠遠大于CNO-Ni5Ti(0.73nm),與層間DBS較大的尺寸一致?;贒BS-NiRTi系列的層間距2.99~3

3、.54nm和DBS陰離子的尺寸,推測該系列有三種層間DBS堆積構象:反平行垂直單層排布、反平行傾斜交錯單層排布和反平行垂直交錯單層排布。DBS改性LDH明顯提高的疏水性(CA=113.6~144.2°)和顯著減小的比表面積(1.18~11.9m2/g)與其層間緊密堆積的DBS疏水鏈相吻合。
   表面活性劑改性LDH對五氯酚(PCP)的吸附等溫線呈顯著的線性關系(R2>0.96),反映出一種分配吸附機制。不同層板金屬元素DBS-

4、LDH對PCP的平衡吸附容量(QeDBS-Ni5Ti>QeDBS-Zn6Ti>QeDBS-Zn2Fe>QeDBS-Mg3Al)與層板陽離子的電負性呈正相關。不同層間陰離子插層Ni-Ti LDH的PCP吸附結果(QeDBS-NiRTi>QeDS-Ni5Ti>QeCNO-Ni5Ti)主要歸因于DBS改性LDH較強的疏水性能。DBS-NiRTi系列中DBS-Ni5Ti的吸附量最大(22.2mg/g),說明DBS-NiRTi對PCP的吸附不僅與

5、有機質含量有關,而且受層間DBS排布方式的影響,層間反平行垂直交錯的單層疏松排布更有利于PCP的吸附溶入。介質pH效應表明PCP在表面活性劑改性LDH上的吸附主要歸因于PCP在LDH疏水層間的吸附溶入,而靜電作用影響較小。溫度效應表明DBS-Ni5Ti對PCP的吸附為放熱過程,吸附后自由能的減小是吸附的驅動力。脫附實驗表明PCP在DBS-NiRTi上的吸附過程是不可逆過程,DBS-NiRTi可作為一種PCP的固定化吸附劑,有效防止PCP

6、的二次污染。基于吸附前后樣品的結構分析嘗試性給出了吸附機理模型。
   將DBS-Ni5Ti于500~800℃焙燒得到系列復合金屬氧化物,隨著焙燒溫度的升高,產物中逐漸出現(xiàn)綠鎳礦(NiO)和尖晶石型鈦酸鎳(Ni2TiO4)和鎳鈦氧化物(NiTiO3)晶相,且晶型逐漸規(guī)整,晶粒尺寸逐漸增大。光吸收性質表明,紫外光活性來源于NiO、Ni2TiO4和NiTiO3的協(xié)同貢獻。初步研究了焙燒產物對PCP的紫外光催化降解性能,結果表明焙燒產

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