1、當今世界，科學(xué)技術(shù)迅速發(fā)展，人民的生活水平迅速提高，但生存環(huán)境卻越來越差。世界范圍內(nèi)的水污染、大氣污染和能源短缺正嚴重影響著人類的未來。尋找到能夠解決這些問題的方法已經(jīng)引起廣泛關(guān)注。在尋找新型的、高效的、可持續(xù)的、無污染的新能源過程中，氫能源成為一個焦點，其中光解水成為一個前沿熱點研究課題。另一方面，為了解決日益嚴重的水污染問題，不僅需要去除水中重金屬離子，也需要尋找檢測水污染的新探測手段。隨著計算機技術(shù)的迅猛發(fā)展，基于密度泛函理論的第

2、一性原理計算變得越來越重要，它不僅可以解釋一些實驗觀測結(jié)果，也可以理論上預(yù)測或設(shè)計一些新型材料和器件。本碩士論文基于第一性原理方法對重金屬離子在納米結(jié)構(gòu)不同晶面的吸附特性和新型二維材料的能帶結(jié)構(gòu)進行較系統(tǒng)的理論計算和研究，由四章組成。
　　第一章，密度泛函理論，主要是介紹本論文涉及的電子密度泛函理論。在幾個近似和HK兩大定理之后引出KS方程，再簡要介紹了平面波基組、常用的三種密度泛函（LDA、GGA和HSE06）。本章最后對本文使

3、用的計算軟件VASP做了介紹。
　　第二章，納米氧化錫不同晶面對重金屬離子的吸附特性。目前重金屬離子污染越來越嚴重，尤其是水環(huán)境中的重金屬離子對人們的健康是一個很大的威脅，迫切需要新的快速檢測方法，而納米金屬氧化物是一種重要的候選體系。本章將理論計算工作緊密聯(lián)系實驗研究，從分子尺度上面解釋了SnO2(221)和(110)兩個不同晶面對于重金屬離子的電化學(xué)響應(yīng)機理。實驗發(fā)現(xiàn)重金屬離子鎘(Cd)和鉛(Pb)的電化學(xué)響應(yīng)效果在SnO2(

4、110)晶面上比在SnO2(221)晶面上要好，通過計算鉛離子和鎘離子在SnO2(221)和(110)晶面上的吸附能、電荷轉(zhuǎn)移、過渡態(tài)等，成功解釋了實驗結(jié)果。理論計算表明盡管重金屬離子在SnO2(221)晶面的吸附能大（吸附能力強），但由于SnO2(221)晶面的吸附能過大，表面不夠平整，不利于原子的遷移，導(dǎo)致重金屬離子在SnO2(221)面的電化學(xué)響應(yīng)效果比SnO2(110)晶面差。尤其是，過渡態(tài)計算驗證了鎘和鉛離子在SnO2(221

5、)晶面的遷移比在SnO2(110)晶面上的遷移更困難。顯然，這種理論計算和實驗研究相結(jié)合方法成功地揭示了SnO2納米粒子不同晶面效應(yīng)及其對重金屬離子電化學(xué)響應(yīng)的微觀機理，對新型金屬氧化物納米結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑和調(diào)控具有一定的指導(dǎo)意義。
　　第三章，g-C3N4/SnS2異質(zhì)結(jié)的光解水機理研究。隨著化石能源的逐漸枯竭，環(huán)境污染的日益嚴重，清潔可再生能源正受到人們越來越多的關(guān)注，特別光解水所獲得的氫能源。作為能夠有效制備氫氣一類光催化劑，半導(dǎo)

6、體材料近期已引起了極大的研究興趣，其中熱點研究對象熱點之一就是半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)，這是由于此類材料能夠有效實現(xiàn)光致載流子的有效分離和提升可見光的吸收性能。本章，我們設(shè)計出一種新型二維異質(zhì)結(jié)構(gòu):將單層g-C3N4覆蓋在SnS2表面。第一性原理計算表明這種復(fù)合材料是屬于type-Ⅱ類型的異質(zhì)結(jié)，其能帶位置與水的氧化還原電位匹配，是一類新型的光解水半導(dǎo)體材料。在異質(zhì)結(jié)界面處，由于單層g-C3N4和單層SnS2之間的電荷轉(zhuǎn)移，而形成一個內(nèi)建的極化電場