1、催化領域的研究主要分為新型催化劑研制與反應工藝探索兩個方面，新型催化劑的突破性進展往往會帶動催化科學研究的飛躍。21世紀以來，納米科學的發(fā)展使納米材料的合成技術日益成熟，納米材料的獨特性質也引起了廣泛關注，結合納米科學發(fā)展的新型催化劑設計已經(jīng)成為近年來催化領域的研究熱點。本文以鎳基材料作為催化領域與納米科學的交叉研究點，采用納米材料制備技術控制鎳基材料的形貌、結構及使用新型納米金屬有機骨架化合物(MOFs)為鎳基催化劑載體，通過催化加氫

2、性能考察新型鎳基催化劑的特點。
　　 本文采用“鎳鹽一水合肼一水”新反應體系通過水熱合成方法制備不同形貌的金屬鎳。氯化鎳與水合肼生成的前驅體為粉色微米級長方體[Ni(NH3)6]Cl2與[Ni(N2H4)2] Cl2的混合物，該物質可以通過水熱處理生成結晶度良好、具有特殊形貌的金屬鎳。在該反應體系下合成了表面布滿不規(guī)則納米刺的亞微米級分散性良好的金屬鎳球。通過對反應溫度、前驅體濃度與反應時間的考察，本文認為該形貌的形成機理為前驅

3、體在反應的初始階段，成核的鎳原子在反應條件下形成了具有一定形貌的納米顆粒，該納米顆粒作為反應催化劑，表面繼續(xù)沉積鎳原子，最終成長為納米刺球狀的亞微米級金屬鎳顆粒。在上述體系中引入了表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)后發(fā)現(xiàn)，隨著CTAB的引入量增多，刺球狀鎳的表面結構轉化為光滑，粒徑變小，進一步出現(xiàn)片狀結構鎳。通過實驗證實CTAB中的長鏈分子起到防止顆粒團聚生長的作用，溴離子占據(jù)金屬鎳的表面導致納米刺狀結構消失，而高濃度的CTAB

4、排列成平板液晶結構可能是片狀結構鎳生成的原因。通過向體系中引入絡合劑酒石酸鈉后發(fā)現(xiàn)，原本分散良好的鎳顆粒轉變?yōu)椴灰?guī)則鏈狀結構，這與酒石酸根絡合鎳離子導致反應動力學發(fā)生變化有關。通過外加磁場的引入制備了一維金屬鎳線，磁場使生成的鎳顆粒按照磁力線排布，再進一步生長成一維結構。通過對不同形貌金屬鎳的催化加氫性能測試說明鎳顆粒表面的納米刺狀形貌與一維結構提高了金屬鎳催化劑的加氫性能。
　　 本文采用“鎳鹽一次磷酸鹽—乙二醇”新反應體系通

5、過溶劑熱法制備了晶態(tài)磷化物。通過XRD、HRTEM與XPS等表征手段證實了該物質為Ni12P5。通過對反應溫度、反應原料初始濃度、反應溶液酸堿性與反應時間的考察發(fā)現(xiàn)合成磷化物的關鍵在于次磷酸鹽的還原與歧化作用。低溫與堿性導致次磷酸鹽傾向于發(fā)生還原反應，生成的產(chǎn)物為非晶態(tài)鎳磷或鎳；高溫與酸性促進了次磷酸鹽的分解歧化反應，可以在短時間內得到結晶度高的Ni12P5。首次將Ni12P5應用于對氯硝基苯的選擇性加氫反應中，在最佳反應條件下其轉化率

6、和選擇性可達99.9％與80.3%，說明Ni12P5具有成為加氫催化劑的巨大潛力。
　　 本文合成了具有超大比表面積水相穩(wěn)定的金屬有機骨架化合物MIL-101，并探索了通過后處理實現(xiàn)其超大比表面積的方法。將MIL-101應用于二甲酚橙(XO)吸附實驗發(fā)現(xiàn)，MIL-101具有與活性炭相當?shù)奈焦δ?，通過對實驗進行動力學與熱力學模擬發(fā)現(xiàn)該吸附過程符合準二級吸附速率方程與Langmuir等溫線，由此計算的表觀活化能與反應放熱焓指出該反