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文檔簡介
1、本論文針對活性炭吸附和TiO<,2>光催化技術(shù)實際應(yīng)用中存在的問題,采用溶膠凝膠法制備出了納米TiO<,2>、活性炭(AC)擔(dān)載TiO<,2>/xAC復(fù)合光催化劑、TiO<,2>負載吸附-光催化雙功能活性炭吸附材料。論文主要研究工作如下: 1、以鈦酸四丁酯為鈦源、無水乙醇為溶劑、冰醋酸為螯合劑、濃鹽酸為催化劑,采用溶膠-凝膠法制備TiO<,2>光催化劑,以苯酚為模型物,通過對溶膠-凝膠法中各個影響因素的考察,得到制備TiO<,2
2、>光催化劑的優(yōu)化工藝條件。最佳條件下合成的TiO<,2>前驅(qū)體為無定型結(jié)構(gòu),400℃煅燒時幾乎完全轉(zhuǎn)化為銳鈦礦相,700℃時基本轉(zhuǎn)化為金紅石相。隨著煅燒溫度升高,TiO<,2>光吸收閾值紅移,TiO<,2>粒子尺寸增大,比表面積下降。 2、在TiO<,2>前軀體中加入活性炭,制備TiO<,2>/xAC復(fù)合光催化劑,通過對苯酚、甲基橙、Cr(Ⅵ)以及硝基苯的光催化降解考察催化劑活性。結(jié)果表明:AC摻雜可為二氧化鈦提供高濃度環(huán)境,適
3、宜的AC摻雜量可顯著提高二氧化鈦對有機稀溶液的光催化活性,TiO<,2>/xAC(AC,wt=9%)100 min內(nèi)對0.05 g/L的苯酚去除率達100%,而純TiO<,2>需160 min,對甲基橙、Cr(Ⅵ)以及硝基苯的光催化活性也遠遠優(yōu)于同條件下制備的TiO<,2>及商品P25,循環(huán)使用10次后120 min內(nèi)TiO<,2>/9AC對苯酚的降解率仍達93.04%,且具有較好的分離性能。對于50mg/L苯酚的光催化降解,TiO<,
4、2>/5AC、TiO<,2>/9AC、TiO<,2>/15AC的協(xié)同系數(shù)分別為1.09、1.53、1.29。XRD、SEM(EDAX)結(jié)果表明,AC可抑制TiO<,2>由銳鈦礦相向金紅石相的轉(zhuǎn)變,提高TiO<,2>的分散性,降低二氧化鈦團聚體的尺寸。漫反射光譜也表明AC的摻雜并不影響TiO<,2>的能閾結(jié)構(gòu)。FT-IR表明在復(fù)合催化劑中TiO<,2>與AC的接觸界面處有Ti-O-C鍵形成,從而使TiO<,2>與AC結(jié)合牢固。 3
5、、系統(tǒng)研究了活性炭性質(zhì)對復(fù)合光催化劑TiO<,2>/9AC光催化活性的影響。結(jié)果表明,活性炭的孔結(jié)構(gòu)對TiO<,2>/9AC光催化活性影響顯著。AC的比表面積與TiO<,2>/9ACx的光催化活性成無規(guī)律變化。大孔相對發(fā)達的AC<,1>為原料制得的復(fù)合光催化劑TiO<,2>/9AC<,1>對幾種污染模型物均表現(xiàn)出較高活性。 4、在AC的表面上擔(dān)載TiO<,2>,制備了吸附.光催化雙功能活性炭吸附材料AC/xTiO<,2>。吸附性
6、能及光催化活性測試結(jié)果表明,AC/50TiO<,2>對苯酚不僅有高的吸附能力,同時亦表現(xiàn)出較高光催化活性,吸附去除率和光催化去除率分別達53.84%、39.59%。且在第10次重復(fù)使用時,吸附.光催化雙功能材料AC/50TiO<,2>對苯酚的暗吸附量仍達40.76%。另外,盡管AC/50TiO<,2>吸附能力下降,但紫外燈打開后其仍對苯酚的去除表現(xiàn)出較高效能,在循環(huán)10次使用后120min內(nèi)對苯酚的去除率仍達81.98%,計算得出AC/
7、50TiO<,2>在10次循環(huán)使用過程中對苯酚的去除總量達443.36 mg/g,比未擔(dān)載TiO<,2>的AC高出近2.5倍(未擔(dān)載TiO<,2>的AC在循環(huán)使用后對苯酚的去除總量為174.04mg/g)。由此表明所制備的吸附吸附.光催化雙功能材料對于有機微污染的去除具有效率高、壽命長的優(yōu)點。 5、通過對活性炭進行HNO<,3>氧化及隨后的N<,2>氣氛中熱處理,研究了活性炭性質(zhì)對其吸附硝基苯性能的影響。以低溫液氮(N<,2>/
8、77 K)吸附測定活性炭的比表面積和孔容、孔徑分布;以SEM觀測活性炭表面形貌;以Bochm滴定、FTIR、零電荷點pH<,PZC>的測定及元素分析定量表征活性炭表面含氧官能團變化。結(jié)果表明:HNO<,3>氧化可以顯著改變活性炭表面化學(xué)性質(zhì),增加活性炭表面酸性含氧官能團數(shù)量,對活性炭孔隙結(jié)構(gòu)影響不大。隨后N<,2>氣氛中熱處理可以造成活性炭表面酸性含氧官能團分解,外表面積增大,微孔燒蝕為中孔。硝基苯在活性炭上的吸附基本符合Langmui
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