1、隨著生活水平的提高,人們對(duì)室內(nèi)空氣的質(zhì)量要求也越來越高,空氣凈化的研究也逐漸成為人們所關(guān)注的熱點(diǎn)。空氣凈化的方式有許多種,各有優(yōu)缺點(diǎn),例如:利用光催化降解有害氣體,其優(yōu)點(diǎn)是能耗低、操作簡(jiǎn)單、無二次污染；缺點(diǎn)是效率低、反應(yīng)速度慢,且光催化劑易失活；臭氧氧化技術(shù)雖然氧化能力強(qiáng),但臭氧本身也是污染物,會(huì)帶來二次污染,且臭氧的氧化沒有選擇性,無法針對(duì)目標(biāo)污染物進(jìn)行選擇性氧化,另外現(xiàn)有的臭氧氧化工藝比較復(fù)雜,初期投資及運(yùn)行費(fèi)用很高,操作工藝比較復(fù)

2、雜。
　　 近期利用光催化臭氧協(xié)同作用降解有機(jī)污染物也取得了一定進(jìn)展,但主要是局限在反應(yīng)物濃度、臭氧濃度、空氣溫濕度及紫外燈強(qiáng)度對(duì)降解的影響,而對(duì)于催化劑的負(fù)載量、晶型、載體材料類型、載體的孔結(jié)構(gòu)及孔徑分布以及載體的過渡金屬離子改性對(duì)光催化臭氧降解的影響以及機(jī)理研究甚少,而這些研究對(duì)于提高光催化臭氧耦合降解污染物的效率是非常具有實(shí)驗(yàn)指導(dǎo)意義。空氣中污染物濃度低,流速快,污染物不易在催化劑表面被氧化。因此,提高催化劑對(duì)空氣中有機(jī)污

3、染物的吸附和富集可以促進(jìn)反應(yīng)快速進(jìn)行。分子篩是良好的吸附材料,尤其適合對(duì)有機(jī)小分子污染物的吸附。因此本文主要研究二氧化鈦負(fù)載量、晶型、分子篩材料類型、孔徑分布、孔徑尺寸以及利用過渡金屬對(duì)分子篩改性后對(duì)光催化臭氧降解污染物的影響及機(jī)理。其結(jié)論分述如下:
　　 1.對(duì)負(fù)載二氧化鈦的煤制活性炭與竹制活性炭的性能研究中發(fā)現(xiàn),載體導(dǎo)電性會(huì)影響催化劑光催化性能,導(dǎo)電性能好的載體負(fù)載二氧化鈦后的活性反而較差；另外載體的規(guī)整有序孔結(jié)構(gòu)和孔徑分布

4、直接影響到臭氧氧化乙醛的效率；在光催化臭氧耦合體系中,臭氧在降解乙醛所起的作用較光催化更為明顯,竹制活性炭為載體的催化劑對(duì)臭氧的利用率高,因此其光催化臭氧耦合對(duì)乙醛的降解效率更高。
　　 2.在TiO2/MCM-41復(fù)合催化劑中,負(fù)載的二氧化鈦晶體顆粒的分布量和形態(tài)直接影響到催化劑的活性,在保證載體有較高比表面積的前提下,具有適量、分布均勻且晶相合適的二氧化鈦晶體顆粒是提高光催化活性的關(guān)鍵；在MCM-41上負(fù)載的TiO2可以改善

5、其表面憎水性,增強(qiáng)對(duì)乙醛分子的吸附性能,增大了臭氧與乙醛分子的接觸時(shí)間和機(jī)率,提高了臭氧的利用率。
　　 3.臭氧濃度以及反應(yīng)物與催化劑的接觸時(shí)間將影響降解效率,臭氧濃度有利于降解效率的提高,氣固兩相的接觸時(shí)間也會(huì)影響單位時(shí)間的降解量,如何在傳質(zhì)速率和表面反應(yīng)速率之間找到平衡點(diǎn),是提高單位時(shí)間降解量的關(guān)鍵。
　　 4.通過對(duì)三種不同載體對(duì)比發(fā)現(xiàn),擇形吸附與催化劑載體的孔徑尺寸、反應(yīng)物分子半徑及形狀有關(guān)；擇形吸附能大大提高

6、載體對(duì)目標(biāo)反應(yīng)物的選擇性吸附量,從而提高反應(yīng)物在催化劑上的濃度,使得催化(光催化、臭氧氧化,或者兩者的耦合催化)反應(yīng)速率大大提高。通過對(duì)載體的紫外線的吸收性能與催化劑活性關(guān)系的研究結(jié)果表明,竹制活性炭對(duì)紫外線強(qiáng)烈吸收使得TiO2/BC在光催化以及光催化臭氧耦合下活性均不高,MCM-41和H-ZSM-5對(duì)紫外線的不吸收使得TiO2/MCM-41和TiO2/H-ZSM-5在光催化以及光催化臭氧耦合下的活性較高。
　　 5.通過離子交

7、換法得到了M-ZSM-5(M=Zn、Cu、Mn),并以此為載體合成了TiO2/M-ZSM-5系列催化劑。降解乙醛實(shí)驗(yàn)結(jié)果標(biāo)明:在單一紫外燈照射下,M-ZSM-5均表現(xiàn)出一定的光催化活性,其活性順序?yàn)?Cu-ZSM-5>Zn-ZSM-5>Mn-ZSM-5。但在負(fù)載二氧化鈦后,其光催化活性沒有明顯提高,TiO2/Zn-ZSM-5和TiO2/Cu-ZSM-5還出現(xiàn)下降。在單一臭氧條件下,M-ZSM-5和TiO2/M-ZSM-5均對(duì)乙醛有一定降

8、解率,尤其以Mn-ZSM-5的活性最高,負(fù)載二氧化鈦的M-ZSM-5的活性均比相應(yīng)的M-ZSM-5低。在光催化臭氧耦合降解乙醛過程中,M-ZSM-5和TiO2/M-ZSM-5對(duì)乙醛的降解效率均比單一光催化或單一臭氧下高,其光催化臭氧耦合下的活性順序?yàn)?TiO2/Mn-ZSM-5>Mn-ZSM-5>Cu-ZSM-5>TiO2/Cu-ZSM-5>Zn-ZSM-5>TiO2/Zn-ZSM-5。
　　 6.在M-ZSM-5中(M=Zn、

9、Cu、Mn),乙醛分子易于Zn、Cu、Mn離子結(jié)合形成了相對(duì)的穩(wěn)定態(tài),難以遷移到二氧化鈦表面發(fā)生光催化降解,因此M-ZSM-5在負(fù)載二氧化鈦后的光催化活性沒有得到明顯改善,甚至還有降低。Mn-ZSM-5在臭氧存在下對(duì)乙醛的降解率相比Zn-ZSM-5和Cu-ZSM-5要高,這是由于Mn離子易促使臭氧分解產(chǎn)生活性氧原子,因此對(duì)臭氧的利用率最高,但M-ZSM-5在負(fù)載二氧化鈦后,降解率均略有下降,這可能是如下兩個(gè)因?yàn)?一是比表面積下降,二是負(fù)