1、本文從苯加氫和甲苯加氫兩個(gè)反應(yīng)體系對(duì)負(fù)載型Ni<,2>P催化劑的特性進(jìn)行了研究.用程序升溫還原(H<,2>-TPR)方法首次合成了以TiO<,2>為載體的負(fù)載型Ni<,2>P催化劑,利用X射線衍射(XRD)、低溫N<,2>吸附(BET)、X射線電子能譜(XPS)等技術(shù)對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進(jìn)行了表征.以苯加氫為模型反應(yīng)考察了Ni、P負(fù)載量及前驅(qū)體的還原條件對(duì)催化劑活性的影響.結(jié)果表明,在TiO<,2>為載體的晶態(tài)磷化鎳催化劑上,Ni<,2

2、>P為主要物相,過高的Ni負(fù)載量、過高和過低的P含量、過高的最終還原溫度,過低的還原氣流量合成的催化劑上存在少量的Ni<,12>P<,5>.Ni<,2>P/TiO<,2>催化劑對(duì)苯加氫反應(yīng)具有較高的轉(zhuǎn)化率、100﹪產(chǎn)物選擇性以及良好的穩(wěn)定性能.Ni<,2>P/TiO<,2>催化劑的制備條件對(duì)苯加氫活性有影響,隨Ni、P負(fù)載量,最終還原溫度、恒溫還原時(shí)間、還原氣流量及組成的增加,催化劑的活性均先升高后降低,Ni負(fù)載量為12.0﹪、起始Ni

3、和P摩爾比為1/1.0、最終還原溫度為750℃、恒溫還原時(shí)間為4h、還原氣流量為60ml/min、還原氣組成為10﹪H<,2>/90﹪N<,2>時(shí)合成的催化劑有最高活性.在相同反應(yīng)條件下,與Ni<,2>P/SiO<,2>和Ni/TiO<,2>催化劑相比較,Ni<,2>P/TiO<,2>有較高的活性和穩(wěn)定性.另一方面本文研究了Ni<,2>P/TiO<,2>催化劑對(duì)甲苯的催化加氫性能,考察了甲苯加氫反應(yīng)的工藝條件,并研究了Ni和P負(fù)載量對(duì)甲

4、苯加氫活性的影響.結(jié)果表明,Ni<,2>P/TiO<,2>催化劑對(duì)甲苯加氫反應(yīng)有良好的穩(wěn)定性.隨反應(yīng)溫度的增加,甲苯轉(zhuǎn)化率先增加后降低,反應(yīng)溫度為250℃時(shí)有較高的甲苯轉(zhuǎn)化率.隨反應(yīng)H<,2>流速的增加,甲苯轉(zhuǎn)化率逐漸下降.隨Ni負(fù)載量的增加,催化劑的活性先升高后降低,Ni負(fù)載量為12.0﹪時(shí)催化劑活性達(dá)到最高.P含量增加時(shí),所制備出的催化劑對(duì)甲苯加氫反應(yīng)的穩(wěn)定性較好,但催化反應(yīng)達(dá)到穩(wěn)定時(shí)的活性先升高后降低,起始Ni和P摩爾比為1/1.