1、近年來(lái)，隨著計(jì)算機(jī)硬件和軟件的不斷發(fā)展，分子模擬作為材料科學(xué)研究的重要手段，已被廣泛應(yīng)用于學(xué)術(shù)研究，并在非均相催化領(lǐng)域的研究已經(jīng)取得了一定的進(jìn)展，廣泛用于預(yù)測(cè)催化劑的結(jié)構(gòu)與活性的關(guān)系，探索催化反應(yīng)機(jī)理等問(wèn)題。采用分子模擬對(duì)Pd/LaMnO3催化劑進(jìn)行設(shè)計(jì)和摻雜改性，有助于人們?cè)谡J(rèn)識(shí)原子及分子層次機(jī)理的基礎(chǔ)上，對(duì)分子設(shè)計(jì)進(jìn)行指導(dǎo)，縮短實(shí)驗(yàn)周期，提高效率并節(jié)約成本。 目前，基于密度泛函理論框架下的第一性原理方法已廣泛應(yīng)用于表面吸附及

2、其氧化物體系的摻雜改性研究，本文采用基于密度泛函理論框架下的第一性原理平面波贗勢(shì)方法，對(duì)LaMnO3材料的體相電子結(jié)構(gòu)和摻雜改性以及氧氣在LaMnO3（001）表面吸附性質(zhì)進(jìn)行了研究，并作實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了模擬方法的正確性，主要研究結(jié)果如下： （1）系統(tǒng)的計(jì)算了LaMnO3體相的電子結(jié)構(gòu)，包括能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度，并對(duì)價(jià)鍵結(jié)構(gòu)進(jìn)行了Mulliken布局分析，結(jié)果表明：LaMnO3具有半金屬特性；價(jià)帶項(xiàng)的主要貢獻(xiàn)是Mn-d和O-p，導(dǎo)帶底主要

3、是La-p和Mn-s軌道貢獻(xiàn)。 （2）計(jì)算了氧氣在LaMnO3（001）表面吸附，結(jié)果表明：有三種較優(yōu)吸附模式：Pauling、Griffiths以及雙中心吸附模式；整個(gè)過(guò)程屬于化學(xué)吸附；吸附過(guò)程中形成了O2-；吸附后表面Mn的化合價(jià)均有不同程度的升高，其中，Griffiths吸附模式下Mn的化合價(jià)變化最多，化合價(jià)為：Mn3+0．87、Mn3+0．85。 （3）研究了IaMnO3摻雜改性后的電子結(jié)構(gòu)和摻雜元素對(duì)氧缺陷形成