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![Y分子篩催化橋式四氫雙環(huán)戊二烯異構(gòu)化制備椅式四氫雙環(huán)戊二烯.pdf_第1頁(yè)](https://static.zsdocx.com/FlexPaper/FileRoot/2019-3/16/15/071a1b18-9f3e-4cd9-90e6-daa9ca218d52/071a1b18-9f3e-4cd9-90e6-daa9ca218d521.gif)
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1、本文主要對(duì)分子篩催化橋式四氫雙環(huán)戊二烯異構(gòu)化制備椅式四氫雙環(huán)戊二烯進(jìn)行了研究,對(duì)影響分子篩異構(gòu)化活性的因素及改性方法進(jìn)行行了考察,并對(duì)反應(yīng)工藝條件及催化劑再生進(jìn)行了研究。 分子篩的活性主要與分子篩孔徑和酸強(qiáng)度分布有關(guān)。研究表明,大孔徑的Y分子篩最為適合作為大分子的異構(gòu)化催化劑。在不同Y系列分子篩中,考察了不同陽(yáng)離子種類、硅鋁比和焙燒溫度的影響。研究發(fā)現(xiàn),具有較多中強(qiáng)酸位的H-USY(450℃活化),具有最佳的催化異構(gòu)化活性。
2、 通過(guò)對(duì)H-USY和H-SSY進(jìn)行F和NiO負(fù)載改性研究發(fā)現(xiàn),中等負(fù)載量,適當(dāng)?shù)谋簾郎囟瓤墒勾呋瘎┬阅艿玫礁纳?。通過(guò)對(duì)F負(fù)載改性Y分子篩的NH3-TPD表征發(fā)現(xiàn),適量F元素的引入,在適宜的焙燒溫度下,可以明顯的改善催化體系的酸性位分布。具體表現(xiàn)為,強(qiáng)酸位下降,中強(qiáng)酸位增加;從而使得異構(gòu)化反應(yīng)有較好的椅式產(chǎn)物收率和選擇性,并使得副產(chǎn)物金剛烷的收率下降。在負(fù)載改性催化劑中,以NH4F/SSY=6.62%,500℃焙燒時(shí)所得催化劑性能最佳
3、。 通過(guò)對(duì)最佳催化體系進(jìn)行工藝條件優(yōu)化,較佳的反應(yīng)工藝條件為:原料/催化劑=40.5g/9.0000g,反應(yīng)溫度195℃,空氣氣氛。Endo-THDCPD轉(zhuǎn)化率為96.46%,Exo-THDCPD收率為93.12%,選擇性為96.54%。反應(yīng)后催化劑很快失活,需進(jìn)行再生,研究表明,再生后,最佳催化體系和未改性H-USY活性均能恢復(fù)。研究發(fā)現(xiàn),原料中微量氧化物可造成活性中心的中毒,結(jié)焦物堵塞孔道是催化劑失活的主要原因。 本
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