1、固體氧化物燃料電池（Solid Oxide Fuel Cell，SOFC）是一種高效、清潔、安靜和可靠的電化學(xué)發(fā)電裝置，適合作為分散、移動(dòng)電源或大中型電站，在電力、運(yùn)輸及軍事方面均具有廣闊的應(yīng)用前景。出于未來能源戰(zhàn)略、環(huán)境保護(hù)考慮，世界各國(guó)一直致力于SOFC發(fā)電技術(shù)的研究和開發(fā)。然而，高溫密封問題一直是制約平板式SOFC發(fā)展的主要技術(shù)難點(diǎn)之一。本論文以中溫固體氧化物燃料電池（Intermediate Temperature Solid

2、Oxide Fuel Cell，IT-SOFC）技術(shù)為背景，研究開發(fā)能夠滿足平板式IT-SOFC的密封要求的壓縮式密封材料。 本論文首先分析了平板式IT-SOFC密封的特殊性，針對(duì)平板式IT-SOFC密封中可能發(fā)生的界面泄漏和滲透泄漏，分別建立了一系列流體力學(xué)計(jì)算模型，對(duì)不同條件下氣體的泄漏量進(jìn)行了理論計(jì)算與分析。在此基礎(chǔ)上，選擇陶瓷密封材料作為研究對(duì)象，對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了設(shè)計(jì)，確定了以Al2O3微粉為主的原料體系和流延制備工藝。系

3、統(tǒng)研究了Al2O3微粉種類、分散劑、粘結(jié)劑、增塑劑、真空除氣工藝以及干燥制度等因素對(duì)材料流延成型制備的影響，優(yōu)化了流延成型制備技術(shù)。研制了IT-SOFC密封性能測(cè)試平臺(tái)，對(duì)Al2O3密封材料和添加Al或BaO-B2O3-SiO2玻璃的Al2O3基復(fù)合密封材料的密封性能進(jìn)行表征，系統(tǒng)研究了Al2O3粉體微觀特征、外加載荷以及材料復(fù)合等因素對(duì)材料密封性能的影響。為了判斷上述密封材料在IT-SOFC中的實(shí)用性，選擇密封性能良好的密封材料進(jìn)行了

4、SOFC單電池測(cè)試。上述研究結(jié)果表明： （1）具有優(yōu)良化學(xué)穩(wěn)定性、絕緣性和化學(xué)相容性的陶瓷材料是平板式IT-SOFC密封材料的首要選擇。理論計(jì)算表明，每厘米寬度陶瓷密封材料上氫氣泄漏的質(zhì)量流率必須小于7.35×10-8 g·s-1，從而要求陶瓷密封材料必須能夠消除界面泄漏，將原料粒度分布的D50值控制在1～2 μm范圍以使絕大部分漏氣通道的有效尺寸小于1 μm，以及盡可能減小材料的有效孔隙率和增加材料中漏氣通道的迂曲度。

5、 （2）采用優(yōu)化的流延成型技術(shù)可以制備出表面平整、厚度均勻、柔韌性良好的Al2O3密封材料和Al2O3基復(fù)合密封材料。這些材料均具有較好的耐壓能力，其變形能力能夠滿足IT-SOFC密封裝配的需要。 （3）Al2O3密封材料和Al2O3基復(fù)合密封材料在較小外加載荷下表現(xiàn)出較好的密封性能。所有密封材料的漏氣率均隨著外加載荷增加而下降，隨通氣壓力的增加而增加。不同Al2O3密封材料性能之間的差異主要與這些材料的微觀特征有關(guān)。

6、（4）添加Al微粉可以改善Al2O3密封材料密封性能。Al在升溫過程中的軟化、變形以及伴隨Al氧化生成Al2O3所產(chǎn)生的體積膨脹均可以減少材料中的漏氣通道和降低材料的孔隙率。通過Al的反應(yīng)鍵合，可以將數(shù)個(gè)Al2O3顆粒聯(lián)結(jié)起來，在某種程度上也增加了漏氣通道的迂曲度。 （5）BaO-B2O3-SiO2玻璃微粉的加入對(duì)Al2O3密封材料密封性能的影響較為復(fù)雜。添加BaO-B2O3-SiO2玻璃微粉必須與能夠產(chǎn)生有利的反應(yīng)膠結(jié)效應(yīng)相對(duì)

7、應(yīng)的外加載荷配合才能提高Al2O3密封材料的密封性能。 （6）Al2O3密封材料的密封穩(wěn)定性與材料的微結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性有很大關(guān)系。部分Al2O3密封材料的漏氣率隨時(shí)間推移逐漸變大，與這些材料在某些區(qū)域出現(xiàn)新貫通孔有關(guān)。Al→Al2O3反應(yīng)鍵合機(jī)制和BaO-B2O3-SiO2玻璃的反應(yīng)膠結(jié)作用均有助于密封穩(wěn)定性的提高。 （7）單電池性能測(cè)試結(jié)果表明，采用優(yōu)化流延成型技術(shù)制備的AS2-69、AS2-A10、AS2-A20和AS4-