1、本論文采用不銹鋼微通道反應(yīng)器，首先考察了自制Cr203/Zn0固溶體催化劑對甲醇水汽重整反應(yīng)的催化性能，然后在自制的Zn-Cr催化劑上對甲醇水汽重整、甲醇部分氧化、甲醇分解及水汽變換等反應(yīng)進行研究，確定了Zn-Cr催化劑上的甲醇氧化重整過程的獨立反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)，并采用積分法建立了相關(guān)的動力學(xué)模型。得到以下主要結(jié)論: (1)不銹鋼微通道反應(yīng)器由于特征尺度小，傳熱性能好，對傳統(tǒng)固定床反應(yīng)器很難控制的強放熱或強吸熱反應(yīng)具有較高的操作潛力

2、，可使它們在高空速下安全順利進行。因此，微通道反應(yīng)器非常適用于該類反應(yīng)的動力學(xué)研究。 (2)采用共沉淀法制備的Cr203/Zn0固溶體催化劑具有較高的熱穩(wěn)定性，其中Zn0是主要的活性組分，而Cr203較好地分散于Zn0內(nèi)，主要起助催化作用。Cr的加入有助于催化劑活性和穩(wěn)定性的提高，主要可歸因于ZnCr204尖晶石的形成。但Cr的加入導(dǎo)致CO選擇性增加，這主要是由于相對于 Zn0,甲醇在Cr203更容易脫氫生成CO。因此為了控

3、制產(chǎn)物中較低的CO含量，催化劑中Cr含量不宜過高，一般選擇在5.3-17.6﹪范圍內(nèi)為宜。400℃焙燒的催化劑不能形成較為穩(wěn)定的固溶體結(jié)構(gòu)，而過高的焙燒溫度會導(dǎo)致催化劑活性降低，因此焙燒溫度選擇在500℃左右為宜。 (3)對自制Zn-Cr催化劑上的甲醇氧化重整過程進行研究發(fā)現(xiàn)，氧化重整過程實際包含了甲醇氧化和水汽重整兩個獨立過程。低溫下只是甲醇氧化一個過程;而高溫下除氧化過程外，還伴有水汽重整過程，同時氧化過程可以按快速反應(yīng)過程

4、處理。 (4) Zn-Cr催化劑用于甲醇水汽重整制氫，雖然低溫活性不如Cu基和Pd基催化劑，但顯示了較好的穩(wěn)定性。不同操作條件下的實驗結(jié)果表明，水汽變換和水汽逆變換兩個反應(yīng)由于轉(zhuǎn)化率很小，幾乎可以忽略，甲醇水汽重整過程可以簡單的用甲醇分解和甲醇水汽重整兩個平行反應(yīng)來描述，CO主要來自甲醇直接分解。 (5)采用積分法，建立了自制Zn-Cr催化劑上甲醇水汽重整過程的冪函數(shù)型本征動力學(xué)模型。 (6)對甲醇氧化和甲醇氧化