1、N<,2>O是主要的大氣污染物，不僅能嚴重的破壞臭氧層，而且具有強大的溫室效應，因此需要消除N<,2>O對大氣的污染。近年來甲烷選擇還原N<,2>O受到了研究工作者的關注，到目前為止所開發(fā)的適用于該反應的催化劑均對O<,2>和N<,2>O比較敏感。因此，尋找一種新催化劑具有高的抗O<,2>和H<,2>O毒性能成為一個重要的課題。 本論文研究FeAlPO-5(AFI型)分子篩催化劑在CH<,4>選擇性催化還原(SCR，select

2、ive catalytic reductionl N<,2>O的反應中的應用，并利用多種表征手段來研究催化劑特征及催化反應機理。研究內(nèi)容和實驗結(jié)果如下： 以異丙醇鋁為鋁源，通過完全溶解或部分溶解來制備凝膠，利用水熱法合成一系列不同F(xiàn)e含量的FeAlPO-5分子篩，通過XRD，IR和SEM等手段對合成的樣品進行了表征以及考察其在CH<,4>選擇性催化還原N<,2>O反應中的性能。結(jié)果表明：FeAlPO-5分子篩的結(jié)構(gòu)和形貌受鋁源溶

3、解度和Fe加入量的影響。鋁源完全溶解后加入添加其它試劑合成的FeAlPO-5分子篩易出現(xiàn)密鱗石英相，F(xiàn)e的過量加入也使得FeAlPO-5從AFI結(jié)構(gòu)部分轉(zhuǎn)變?yōu)槊荀[石英相。具有AFI結(jié)構(gòu)的FeAlPO-5分子篩催化劑具有良好的催化CH<,4>選擇性還原N<,2>O的反應性能。 在水熱法制備的FeAlPO-5分子篩催化劑上，考察了不同含量Fe對CH<,4>選擇還原N<,2>O反應的影響。結(jié)果表明：在AlPO<,4>-5中引入Fe后，

4、CH<,4>選擇性催化還原N<,2>O的反應活性有明顯提高，且催化活性隨Fe含量的增加而增加。此外，對反應氣中不同比例的影響也進行了考察。發(fā)現(xiàn)CH<,4>有促進N<,2>O分解的作用，且N<,2>O轉(zhuǎn)化率隨CH<,4>含的增加而增加。 在反應氣中引入氧或水蒸氣后，用浸漬法制備的負載型Fe/AlPO-5催化劑，與水熱法制備的FeAlPO-5催化劑進行反應性能的比較。結(jié)果表明，水熱法制備的FeAlPO-5具有良好催化CH<,4>選擇

5、性還原N<,2>O的性能以及較強的抗氧、水性能，且具有很好的穩(wěn)定性。浸漬法制得的Fe/AlPO-5催化劑，也有高的CH<,4>選擇性還原N<,2>O活性，但是其抗氧性能較差。雖然水蒸氣的加入后提高了其催化活性，但穩(wěn)定性較差。通過XDR和DR UV-Vis分析證明：水熱法能成功地把Fe(Ⅲ)引入到AFI結(jié)構(gòu)中。Fe/AlPO-5催化劑有Fe<,x>O<,y>細小顆粒進入到分子篩孔道里面，造成穩(wěn)定性較差。在反應中，F(xiàn)eAlPO-5中的Fe移