1、ClassifiedIndex：062383UDC：662SecrecyRate：PublicizedUniversityCode：10082HebeiUniversityofScienceandTechnologyDissertationfortheMasterDegreeApplicationResearchofSupportedMetalPhthalocyanineinCatalyticOxidationDesulfurizati

2、onCandidate：RenTengjieSupervisor：AssociateProfZhangJuanEnterpriseSupervisor：ProfZhangShuanliAcademicDegreeApppliedfor：MasterofEngineerin2Speciality：ChemicalEngineeringEmployer：CollegeofChemical&PharmaceuticalDateofOralEx

3、amination：EngineeringJune，2015摘要摘要2013年伊始，我國(guó)中東部城市不時(shí)出現(xiàn)的霧霾天氣再次為保護(hù)環(huán)境敲響警鐘。降低油品中的硫含量成為我國(guó)亟待解決的問題。傳統(tǒng)加氫脫硫(HDS)工藝難以實(shí)現(xiàn)對(duì)油品的深度脫硫，氧化脫硫(ODS)技術(shù)具有反應(yīng)條件溫和，操作簡(jiǎn)單，脫硫率高等優(yōu)點(diǎn)。本課題將金屬酞菁類化合物負(fù)載于三種載體上以制備負(fù)載型金屬酞菁催化劑，將其分別應(yīng)用于催化氧化脫硫的研究中。采用微波法合成了一系列不同中心金屬離

4、子和帶有不同種類取代基的金屬酞菁類化合物，并采用紫外一可見光譜、紅外光譜對(duì)合成的金屬酞菁類化合物進(jìn)行了分析表征，證實(shí)了合成的物質(zhì)即為會(huì)屬酞菁類化合物。采用浸漬法將金屬酞菁負(fù)載于MCM41介孔分子篩上合成了一系列MCM41分子篩負(fù)載型金屬酞菁催化劑。將MCM41負(fù)載型金屬酞菁應(yīng)用于燃料油氧化脫硫研究中，考察了不同反應(yīng)條件下對(duì)DBT的脫硫率的影響，確定了最佳反應(yīng)工藝條件。在最佳工藝條件下，考察了M(1M41負(fù)載酞菁鐵對(duì)不同模型硫化合物的催化

5、氧化脫硫效果，并探討了該催化劑的重復(fù)使用性能。結(jié)果表明，MCM41負(fù)載酞菁鐵對(duì)不同模型硫化物均有良好的脫硫效果，但其重復(fù)使用效果不甚理想。采用浸漬法將酞菁鐵負(fù)載于竹炭上制備了竹炭負(fù)載型酞菁鐵催化劑(FePc／BC)，并通過紅外光譜、掃描電鏡進(jìn)行了分析表征。室溫下以DBT為底物，F(xiàn)ePc／BC為催化劑，離子液體為溶劑，空氣為氧化劑，考察了該反應(yīng)體系在不同條件下的脫硫效果，并對(duì)DBT的氧化產(chǎn)物進(jìn)行了分析鑒定。結(jié)果表明，在最佳工藝條件下DBT

6、的脫硫率最高可達(dá)991％。在最佳工藝條件下，竹炭負(fù)載酞菁鐵對(duì)不同有機(jī)硫化物和真實(shí)柴油均有較好的性能。然而，該催化劑在重復(fù)使用過程中，脫硫率逐漸下降。合成了鈦硅分子篩Ti—MCM41，通過對(duì)TiMCM一41改性將合成的帶有不同取代基的酞菁鐵以共價(jià)鍵負(fù)載到Ti。MCM一41上制備了TiMCM41負(fù)載型某基酞菁鐵催化劑，并利用紅外光譜、熱重分析、X射線衍射、掃描電鏡、BET氮?dú)馕矫摳降葴鼐€等方法對(duì)合成的催化劑進(jìn)行分析表征。在常溫常壓下，以T