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![六氯苯的電化學(xué)降解及機(jī)理研究.pdf_第1頁(yè)](https://static.zsdocx.com/FlexPaper/FileRoot/2019-2/24/2/41cad264-3295-45ed-8ecc-1ed31ca51973/41cad264-3295-45ed-8ecc-1ed31ca519731.gif)
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1、上個(gè)世紀(jì),六氯苯(Hexachlorobenzene,HCB)曾被廣泛作為殺真菌劑使用,但是HCB穩(wěn)定的化學(xué)性質(zhì)、難生物降解性和高毒性,一旦進(jìn)入環(huán)境就會(huì)產(chǎn)生長(zhǎng)遠(yuǎn)的影響。環(huán)境中的HCB隨著降水過(guò)程、大氣沉降、地表徑流等作用在土壤中沉積,污染土壤。
本文以模擬污染土壤淋洗液中HCB的電化學(xué)降解機(jī)理為研究重點(diǎn),探討了表面活性劑對(duì)土壤中HCB的增溶作用和強(qiáng)化解吸作用,以自制的鈦釕(RuO2/Ti)電極作陽(yáng)極,不銹鋼板作陰極,對(duì)淋洗液中
2、的HCB進(jìn)行電化學(xué)處理。系統(tǒng)研究了模擬污染土壤淋洗液中HCB初始濃度、溶液初始pH值、外加電壓、電解時(shí)間、電解質(zhì)(Na2SO4)濃度、極板間距等因素對(duì)HCB降解效果的影響,并對(duì)HCB電化學(xué)降解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了討論。為研究HCB在電化學(xué)體系中的降解是陽(yáng)極氧化還是陰極還原,采用自行研制的有隔膜電解裝置,通過(guò)分析陰、陽(yáng)極室HCB濃度及其降解中間產(chǎn)物,探討了HCB的降解機(jī)理及降解路徑。本文的主要結(jié)論有:
?。?)增溶及強(qiáng)化解吸實(shí)驗(yàn)表明:
3、三種表面活性劑TX-100、CTAB和SDS對(duì)HCB均有增溶作用。但當(dāng)表面活性劑濃度小于臨界膠束濃度(CMC)時(shí),幾乎全部被土壤吸附成吸附態(tài),對(duì)HCB的解吸效果很差。實(shí)驗(yàn)研究的三種表面活性劑對(duì)土壤中HCB解吸效果的強(qiáng)化作用為:TX-100>CTAB>SDS,即非離子表面活性劑TX-100比離子型表面活性劑更適合用于污染土壤中HCB的強(qiáng)化解吸。
?。?)用RuO2/Ti-鋼板電極處理模擬污染土壤淋洗液中的HCB,可以在較溫和的條件
4、下達(dá)到較好的去除率。在淋洗液HCB初始濃度為300μg/L、外加電壓為6V、溶液初始pH值為3、電解質(zhì)濃度1%、極板間距2cm、電化學(xué)處理3小時(shí)條件下,HCB的去除率為60.3%。動(dòng)力學(xué)擬合結(jié)果表明,HCB的電化學(xué)降解遵循一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律,反應(yīng)速率由反應(yīng)物濃度控制。
?。?)采用自制有隔膜電解裝置處理HCB模擬廢水,證實(shí)電化學(xué)處理過(guò)程中HCB的降解主要是陰極還原脫氯,且陰極材料對(duì)HCB的脫氯效果影響顯著。鋅網(wǎng)為陰極的電化學(xué)體系
5、中,HCB經(jīng)3h降解去除率可達(dá)53.2%效果最好;不銹鋼板為陰極的電化學(xué)體系中,降解處理3小時(shí)HCB去除率為43.4%。本論文所研究的幾種陰極材料,對(duì)HCB的去除率由高到低依次為:鋅網(wǎng)、鋼板、石墨、RuO2/Ti。
(4)HCB降解中間產(chǎn)物氣相色譜分析表明:陰極材料不僅影響HCB的去除率而且還顯著影響HCB的脫氯程度。電解過(guò)程中產(chǎn)生的原子態(tài)的氫具有較高的還原性,吸附在陰極表面和氯苯發(fā)生反應(yīng)。HCB的降解路徑為氯原子逐個(gè)被取代,
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