1、化石燃料的燃燒向環(huán)境中釋放了大量溫室氣體，以CO2為主的大量溫室氣體的釋放，導(dǎo)致了嚴(yán)重的溫室效應(yīng)及全球氣候異常現(xiàn)象，已成為世界各國(guó)需要共同關(guān)注的全球性問題。在各主要溫室氣體中，CO2對(duì)溫室效應(yīng)的貢獻(xiàn)率達(dá)到了55％。我國(guó)是以煤炭為主的能源結(jié)構(gòu)，煤炭生產(chǎn)單位熱量引起的CO2排放量比石油和天然氣分別高出約36％和61％。因此，我國(guó)在溫室氣體減排方面面臨著巨大壓力。燃煤電廠生產(chǎn)過程中排放大量CO2，是最大固定排放源之一。燃燒后捕捉技術(shù)，被認(rèn)為是

2、短期內(nèi)能夠?yàn)榛剂想姀S提供有效CO2分離捕捉的技術(shù)。根據(jù)燃煤電廠及其煙氣系統(tǒng)特點(diǎn)，利用粉煤灰和煙氣含有的能量分離捕捉煙氣中的CO2，充分體現(xiàn)了清潔生產(chǎn)和循環(huán)經(jīng)濟(jì)的思想。
　　 針對(duì)以上問題，本論文以分離捕捉燃煤電廠煙氣中的CO2為研究對(duì)象，利用垂直式固定床反應(yīng)裝置，研究了高溫吸收劑循環(huán)分離CO2的碳酸化過程。普通鈣基材料存在吸收容量低、循環(huán)穩(wěn)定性差及易燒結(jié)等問題，通過改性、摻雜等手段制備了一系列高溫鈣基吸收劑，用于分離捕捉模擬

3、煙氣中的CO2。論文主要包括以下五部分：
　　 1.利用醋酸鈣、氫氧化鈣、碳酸鈣和氧化鈣等鈣基材料，通過簡(jiǎn)單制備過程得到四種高溫鈣基吸收劑，并研究了其碳酸化反應(yīng)特性。確定反應(yīng)氣流速、吸收劑顆粒粒徑及碳酸化反應(yīng)溫度等因素對(duì)鈣基吸收劑CO2吸收性能的影響。通過XRD、SEM及氮吸附等表征手段分析吸收劑反應(yīng)前后的成分，結(jié)構(gòu)及形貌的變化。用失活模型擬合鈣基吸收劑吸收CO2的實(shí)驗(yàn)穿透曲線。最后對(duì)鈣基吸收劑吸收CO2的機(jī)理進(jìn)行分析；

4、　　 2.在上述鈣基吸收劑中摻入粉煤灰，得到鈣基粉煤灰吸收劑。以CaO-CaO/FA為例進(jìn)行前期實(shí)驗(yàn)條件確定，如最佳反應(yīng)氣流速為0.1L/min、吸收劑粒徑為0.8mm、粉煤灰摻雜量為25％及最佳反應(yīng)溫度為650℃等。XRD分析結(jié)果表明CaO-CaO/FA吸收劑通過制備過程形成了大量礦物。失活模型能夠很好的擬合CaO-CaO/FA吸收劑吸收CO2的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。對(duì)不同鈣基材料制備的鈣基粉煤灰吸收劑的碳酸化特性進(jìn)行了研究。
　　 3

5、.高溫吸收劑的循環(huán)穩(wěn)定吸收性能十分重要。煅燒溫度和煅燒氣氛對(duì)吸收劑CO2吸收性能的影響研究表明，850℃為吸收劑最佳煅燒溫度，降低煅燒氣氛中的CO2分壓能夠減緩吸收劑活性的衰減。通過對(duì)鈣基和鈣基粉煤灰吸收劑的多循環(huán)研究發(fā)現(xiàn)，CaAc2-CaO和CaAc2-CaO/FA具有最優(yōu)越的CO2吸收性能和循環(huán)穩(wěn)定性。第15次循環(huán)后，CaAc2-CaO/FA比CaAc2-CaO表現(xiàn)出了更好的循環(huán)穩(wěn)定性。Dolomite-CaO和Dolomite-C

6、aO/FA吸收劑的碳酸化反應(yīng)特性研究表明，其CO2吸收性能和循環(huán)吸收穩(wěn)定性能較差。
　　 4.研究了La和Ce改性鈣基吸收劑的碳酸化特性。10％ La/CaO和5% Ce/CaO吸收劑表現(xiàn)出了最優(yōu)異的CO2吸收性能。10% La/CaO吸收劑中的La2O3不僅是作為一種類“骨架”存在，還是一種活性成分，能夠協(xié)同捕捉CO2分子；5% Ce/CaO吸收劑含有部分鈰的氧化物，碳酸化反應(yīng)后生成了Ce4O2C2和CeO2C2物質(zhì)。多循環(huán)研

7、究結(jié)果表明，10% La/CaO和5% Ce/CaO在循環(huán)吸收CO2的過程具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。SEM表明，經(jīng)歷20次循環(huán)后5% Ce/CaO出現(xiàn)嚴(yán)重的燒結(jié)塌陷現(xiàn)象，部分區(qū)域顆粒完全粘連到了一起。
　　 5.初步研究CaAc2-CaO和CaAc2-CaO-FA吸收劑在流化床反應(yīng)器中的碳酸化特性。多循環(huán)流化床實(shí)驗(yàn)中，這兩種吸收劑仍表現(xiàn)出較好的CO2吸收性能，但隨著循環(huán)次數(shù)的增加，穿透時(shí)間明顯變短，穿透曲線出了重合。循環(huán)后產(chǎn)物的XR