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1、氮雜環(huán)化合物是一種重要的化工原料,廣泛存在于焦化廢水、制藥廢水、農(nóng)藥廢水及印染廢水中,嚴(yán)重污染水體環(huán)境。氮雜環(huán)化合物是一類難生物降解的有機(jī)物,具有致癌、致畸、致突變的性質(zhì),對(duì)人類健康構(gòu)成巨大威脅,因此開(kāi)發(fā)一種高效、經(jīng)濟(jì)、綠色的氮雜環(huán)化合降解技術(shù)具有十分重要的意義。
本文提出含氮雜環(huán)化合物廢水的介質(zhì)阻擋放電(DBD)處理法,并對(duì)介質(zhì)阻擋放電用于水中難降解有機(jī)物的去除作用機(jī)理進(jìn)行了初步探討。在此基礎(chǔ)上,提出以待處理廢水作為接地
2、極的一種新型介質(zhì)阻擋放電水處理反應(yīng)器結(jié)構(gòu)。通過(guò)實(shí)驗(yàn),考察了該反應(yīng)器在不同電源頻率、極板間距及極板電壓作用下的放電特性。以模擬含氮雜環(huán)化合物廢水為處理對(duì)象,研究了放電電壓、電源頻率、初始濃度、初始pH值等因素對(duì)去除效果的影響,采用液質(zhì)聯(lián)用技術(shù)對(duì)放電處理過(guò)程中的中間產(chǎn)物進(jìn)行分析,初步探討了此類化合物的降解機(jī)理。本文的研究成果如下:
(1)研制新型介質(zhì)阻擋放電水處理反應(yīng)器,以待處理廢水作為接地極,使介質(zhì)阻擋放電過(guò)程中產(chǎn)生的各種化
3、學(xué)活性粒子(·OH、·O、H2O2、O3等)與廢水充分接觸反應(yīng),能夠提高廢水中有機(jī)污染物的降解率。
(2)研究介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器特性發(fā)現(xiàn),電源頻率與極板間距對(duì)極板電壓影響較大。在相同極板間距下,隨著電源頻率的增大,極板電壓先增大后減少,極板電壓最大時(shí)的電源頻率為9kHz,當(dāng)極板電壓達(dá)到放電電壓后其值基本保持不變。相同電源頻率下,隨著極板間距的增大,放電電壓也隨之升高。
(3)降解喹啉的實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)放電電壓、電源
4、頻率、初始濃度、初始pH值都會(huì)對(duì)喹啉的降解造成影響。不同實(shí)驗(yàn)條件下,發(fā)現(xiàn)喹啉水樣的吸光度都出現(xiàn)先降低后升高的現(xiàn)象,說(shuō)明有大量中間產(chǎn)物的產(chǎn)生,導(dǎo)致吸光度疊加。實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn),放電電壓為10kV,電源頻率為10kHz,初始濃度為20ppm,在酸性條件下都能取得較好的處理效果。通過(guò)液質(zhì)聯(lián)用技術(shù)對(duì)喹啉降解中間產(chǎn)物進(jìn)行研究,發(fā)現(xiàn)介質(zhì)阻擋放電過(guò)程中產(chǎn)生的·OH、O3主要進(jìn)攻喹啉分子的5,8位碳原子,進(jìn)而改變整個(gè)分子的π電荷密度分布,使喹啉易于降解。
5、r> (4)降解吡啶的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)吡啶水樣的吸光度一直處于上升趨勢(shì),說(shuō)明有大量中間產(chǎn)物的產(chǎn)生。本實(shí)驗(yàn)中放電電壓為10kV,電源頻率為9kHz,初始濃度為60ppm,在堿性條件下都能得到較好處理效果。對(duì)吡啶降解機(jī)理進(jìn)行初步推斷,放電過(guò)程中3號(hào)位碳原子先羥基化,進(jìn)而改變整個(gè)吡啶環(huán)π電荷密度分布,使吡啶降解容易進(jìn)行。
(5)降解吲哚的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)吲哚水樣由無(wú)色變成紅棕色,推斷放電過(guò)程中2,3號(hào)位碳原子發(fā)生羥基化反應(yīng),產(chǎn)物為吲哚衍生
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