中國(guó)東海近海大氣氣溶膠的陸源特征、污染混合機(jī)理及干沉降量的估算.pdf_第1頁(yè)
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1、地球70%以上面積被海洋覆蓋,海洋氣溶膠是大氣氣溶膠的重要組成部分。海洋氣溶膠是云的重要凝結(jié)核,對(duì)云雨形成有著重要作用。海洋是開(kāi)放的系統(tǒng),特別是近海,受陸地影響很大。每年十月至次年四月,亞洲沙塵會(huì)隨氣團(tuán)運(yùn)動(dòng)朝太平洋輸送,為海洋生物帶來(lái)豐富的N、P、Fe等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)。同時(shí),沙塵傳輸也會(huì)將沿途的污染物輸送到下風(fēng)向區(qū)域。礦物氣溶膠和其攜帶的污染物在傳輸途中會(huì)混合轉(zhuǎn)化,它們到達(dá)近海后,還會(huì)進(jìn)一步和海鹽粒子發(fā)生混合作用,改變近海大氣的理化特征。另外

2、,氣溶膠會(huì)通過(guò)干、濕沉降作用進(jìn)入海洋,影響海洋初級(jí)生產(chǎn)力。隨著人們對(duì)赤潮、酸雨及全球變暖等問(wèn)題的重視提高,近海大氣氣溶膠的研究已成為國(guó)內(nèi)外研究關(guān)注的焦點(diǎn)之一。
  本論文通過(guò)氣溶膠地面采樣站點(diǎn)于2008年3月20日至2009年2月18日在東海小洋山島采集了共計(jì)210個(gè)樣品,分析了氣溶膠質(zhì)量及其重要組分的濃度、可溶性離子和元素。同時(shí),在臨近的大城市-上海,也進(jìn)行了同步采樣,分析了其中的黑碳。本文得到了東海近海,以小洋山島為代表的大氣

3、氣溶膠的季節(jié)分布和理化特征,估算了礦物氣溶膠的貢獻(xiàn)量和主要來(lái)源地;分析了硫酸鹽、硝酸鹽和黑碳的來(lái)源,以及元素污染水平;討論了在陸源輸送影響下,海陸氣溶膠的混合特征及近海氣溶膠理化特征的變化,并粗略計(jì)算了氣溶膠中可能對(duì)海洋初級(jí)生產(chǎn)力有影響的離子/元素的干沉降量。研究結(jié)果對(duì)區(qū)域環(huán)境質(zhì)量的改善和應(yīng)對(duì)赤潮、酸雨和全球變暖等問(wèn)題有重要啟示。具體研究結(jié)果如下:
  東海近海大氣氣溶膠的濃度在世界范圍內(nèi)處于較高水平。PM2.5和TSP的年平均濃

4、度分別為72.5和119.2μgm-3。PM2.5幾乎為世界衛(wèi)生組織規(guī)定的年平均濃度25μgm-3的三倍,且在90%的采樣天數(shù)里,PM2.5的值都超過(guò)了WHO的日均濃度標(biāo)準(zhǔn)-35μgm-3。氣溶膠及其組分的質(zhì)量濃度及粒徑分布具有顯著的季節(jié)差異。在PM2.5中,TWSI、BC、SO42-、NO3-、NH4+和元素Al,K,Mn,Sr,Ti,P,Co,Ni,V,Cr,Cu,Pb,S的季平均最大值出現(xiàn)在冬季,而在TSP中,TWSI、SO42-

5、、NO3-和元素Al,Fe,Mg,Na,V,As,S,Zn的季平均最大濃度出現(xiàn)在春季。冬季,TSP中約76%的氣溶膠是細(xì)顆粒物;而春季,TSP中50%以上的的氣溶膠分布在粗顆粒物中。PM2.5和TSP中總水溶性離子(TWSI)的年平均值分別為17.1μgm-3和33.3μgm-3,占質(zhì)量濃度的25%和29%。主要離子是:SO42-、NH4+、NO3-、Cl-、Na+和Ca2+,這六種離子之和占PM2.5和TSP中TWSI的79%和80%

6、和90%。這些離子可能的存在形式是:NH4HSO4和(NH4)2SO4,NH4NO3,CaSO4,Ca(NO3)2,CaCl2,MgCl2,NaCl,KNO3和K2SO4,春季還可能存在NaNO3。
  氣溶膠樣品浸提液的pH值和C/A的數(shù)值分析顯示,東海小洋山島的大氣環(huán)境全年總體呈現(xiàn)酸性。這可能是由于污染氣體SO2和Nox等在礦物氣溶膠CaCO3表面發(fā)生了非均相反應(yīng)生成了SO42-和NO3-的結(jié)果,它們與海鹽離子NaCl甚至?xí)l(fā)

7、生置換反應(yīng),造成了氯缺失現(xiàn)象,使近海大氣環(huán)境進(jìn)一步惡化。除夏季數(shù)據(jù)以外,nss-SO42-和BC在其他季節(jié)的相關(guān)系數(shù)都在0.55以上,且斜率值比較接近0.07,這反應(yīng)了東海近海域可能受到長(zhǎng)三角化石燃料燃燒排放的影響。ExcessK/BC的分析表明,在PM2.5中,生物質(zhì)燃燒對(duì)K和BC的貢獻(xiàn)要大于化石燃料燃燒的貢獻(xiàn)。上海和小洋山島的BC數(shù)據(jù)在春季和冬季的相關(guān)性系數(shù)分別為0.66和0.83,這說(shuō)明在氣團(tuán)運(yùn)動(dòng)影響下,上海對(duì)東海小洋山島大氣氣溶

8、膠中BC的影響顯著。以元素Al為參比的富集系數(shù)(EF)分析表明,東海小洋山島元素污染特征與城市的類(lèi)似,這進(jìn)一步反應(yīng)了東海近海大氣的陸源性。
  海陸源分析得知,海洋氣溶膠和礦物氣溶膠對(duì)PM2.5和TSP的貢獻(xiàn)之和,平均僅為9%和19.4%,且氣溶膠的質(zhì)量濃度、主要離子和元素在WNW或NW的風(fēng)向條件下,平均值最大。這說(shuō)明陸地和人為活動(dòng)可能是這一海域氣溶膠更為重要的來(lái)源。采樣期間,東海小洋山島74%的采樣天數(shù)受到了陸風(fēng)的影響,且各季節(jié)

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