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文檔簡介
1、抗生素被長期大量地用于人和動物的疾病治療,由于大部分抗生素不能完全被機體吸收,有高達85%以上抗生素以原形或代謝物形式經(jīng)由病人和畜禽糞尿排入環(huán)境,經(jīng)不同途徑對土壤和水體造成污染。獸藥抗生素的環(huán)境暴露問題逐漸受到人們的極大關(guān)注,但是對它們在土壤環(huán)境中的行為卻知之甚少。 本文第一部分綜述了有機污染物在土壤中的吸附行為研究以及復(fù)合污染的研究進展。 第二部分采用批平衡實驗方法,研究了磺胺嘧啶(sulfadiazine,SDZ)和
2、磺胺噻唑(sulfathiazole,STZ)在中國五種典型土壤及一種泥炭中的吸附行為。結(jié)果表明SDZ和STZ更容易吸附在有機質(zhì)含量比較高的泥炭土和黑土中。 論文的第三部分采用批平衡的方法,研究了Cu與諾氟沙星(norfloxaein,Nor)在蒙脫石和高嶺石中吸附行為的交互影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),Cu在pH4.5和Nor在pH7.0和9.0時在蒙脫石上的吸附量增加是由于Cu與Nor形成Cu-Nor絡(luò)合物吸附到蒙脫石上。pH4.5時,N
3、or的存在對Cu在高嶺石上的吸附幾乎沒有影響,當pH值增大到7.0時,吸附Cu的量隨著Nor濃度的增大而減小。在pH4.5時Cu抑制了Nor在高嶺石上的吸附,而在pH7.0和9.0時促進了Nor在高嶺石上的吸附。在pH4.5時Cu2+與陽離子形態(tài)的Nor競爭吸附的高嶺石上的吸附位點。當pH為7.0和9.0時,Cu-Nor絡(luò)合物的形成抑制了Nor的電負性,從而促進Nor在高嶺石和蒙脫石上的吸附。 論文的最后一部分研究了環(huán)丙沙星(c
4、iprofloxacin,Cip)對幾種芳香族硝基化合物在鉀蒙脫石(K-Mt.)上吸附行為的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),非離子型芳香族硝基化合物在蒙脫石上的吸附不受pH值的影響。環(huán)丙沙星的加入抑制了間二硝基苯(mDNB)和間硝基甲苯(mNT)在鉀蒙脫石上的吸附,促進了硝基苯(NB)和對硝基甲苯(pNT)在鉀蒙脫石上的吸附,而NACs的加入對Cip的吸附?jīng)]有顯著影響。 藥品和個人護理用品(PPCPs)對環(huán)境的危害正慢慢引起人們的注意,尤其是大
5、量使用的抗生素類藥物,不斷在環(huán)境中被檢測出,人們已經(jīng)意識到持久地暴露在它的威脅之下,長期潛在的影響是十分可怕的。但是目前對抗生素的吸附行為的研究在起步階段,抗生素的吸附受諸多因素影響,如土壤有機質(zhì)含量、粘土含量和尺寸、pH值等,其吸附主要機制是表面吸附、離子鍵合、可溶性有機碳與抗生素間的氫鍵和離子鍵等。由于各類抗生素分子結(jié)構(gòu)存在極大差異,它們在土壤中的吸附行為也存在很大差異,因此,對于其它的抗生素的吸附機理的研究還有待深入。 本
6、文首先對有機污染物在土壤中的吸附行為研究進行綜述。對有機污染物的吸附機理的研究進展進行歸納總結(jié),從線性分配吸附作用的提出到非線性表面吸附與分配吸附聯(lián)合作用的提出,人們對有機污染物的吸附機理認識正逐漸深入。 第一部分還提出了“復(fù)合污染”的定義,即指兩種以上污染物同時存在產(chǎn)生的環(huán)境污染及其生態(tài)毒理效應(yīng)問題,另外,也包括在環(huán)境中發(fā)生的兩種以上污染過程疊加的環(huán)境污染機制及其綜合生態(tài)毒理效應(yīng),還涉及這種復(fù)合污染效應(yīng)對生態(tài)系統(tǒng)和人類健康造成
7、的風(fēng)險評價等方面的研究,認為開展復(fù)合污染效應(yīng)對污染物環(huán)境行為的影響和對生態(tài)系統(tǒng)造成的風(fēng)險評價等方面的研究是非常迫切和必要的。 基于以上,本文首先研究了兩種常見抗生素在不同土壤中的吸附行為,研究抗生素在土壤中吸附的主要機理和影響因素。然后以一種以兩性離子形式存在的諾氟沙星和Cu作為目標化合物,研究了在蒙脫石和高嶺石上Cu對有機污染物環(huán)境行為的影響。通過對Cu和有機物有無絡(luò)合作用的評價、吸附劑部分物理化學(xué)性質(zhì)的改變和它們各自吸附機理
8、的探討,部分解釋了重金屬和有機物之間的交互作用。本文還以環(huán)丙沙星和幾種芳香族硝基化合物為目標化合物,研究了在改性蒙脫石上環(huán)丙沙星對有機污染物環(huán)境行為的影響。從而為正確判斷這些污染物所造成的環(huán)境風(fēng)險的有無或程度,并能尋找出相應(yīng)的預(yù)防科學(xué)依據(jù)和有針對性的解決措施提供了可靠的參考依據(jù)。 其次,本文采用批平衡實驗方法,研究了磺胺嘧啶(sulfadiazine,SDZ)和磺胺噻唑(sulfathiazole,STZ)在中國五種典型土壤及一
9、種泥炭中的吸附行為。結(jié)果表明:(1)SDZ和STZ在土壤及泥炭中的吸附量隨溶液pH值的升高而減小,與溶液中SDZ和STZ陽離子的含量呈正相關(guān)。(2)SDZ和STZ的吸附均可采用Freundlich和Langmuir模型進行擬合,最大吸附量Qm的大小依次為:泥炭土>黑土>棕壤≥灰褐土>紅壤≥灰漠土.除紅壤和灰漠土外,F(xiàn)reundlich吸附系數(shù)Kf的大小次序和飽和吸附量Qm基本相同.SDZ和STZ的飽和吸附量Qm與土壤有機質(zhì)含量和土壤粉粒
10、的含量呈顯著正相關(guān)。因此SDZ和STZ更容易吸附在有機質(zhì)含量比較高的泥炭土和黑土中。 接著,本文同樣采用批平衡的方法,研究了Cu與諾氟沙星(norfloxacin,Nor)在蒙脫石和高嶺石中吸附行為的交互影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),Cu在pH 4.5和Nor在pH 7.0和9.0時在蒙脫石上的吸附量增加是由于Cu與Nor形成Cu-Nor絡(luò)合物并吸附到蒙脫石內(nèi)層。在pH 4.5時Cu抑制了Nor在高嶺石上的吸附,而在pH 7.0和9.0時促進
11、了Nor在高嶺石上的吸附。定量結(jié)果表明,在pH 4.5時Cu-Nor絡(luò)合物在接近高嶺石表面時有部分解離。當pH為7.0和9.0時,Cu-Nor絡(luò)合物的形成抑制了Nor的電負性,從而促進Nor在高嶺石和蒙脫石上的吸附。定量結(jié)果表明,在pH 4.5時Cu-Nor絡(luò)合物在接近高嶺石表面時有部分解離。當pH為7.0和9.0時,Cu-Nor絡(luò)合物的形成抑制了Nor的電負性,從而促進Nor在高嶺石和蒙脫石上的吸附。 最后研究了環(huán)丙沙星(ci
12、profloxacin,Cip)對幾種芳香族硝基化合物在鉀蒙脫石(K-Mt.)上吸附行為的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),非離子型芳香族硝基化合物在蒙脫石上的吸附不受pH值的影響。環(huán)丙沙星的加入抑制了間二硝基苯(mDNB)和間硝基甲苯(mNT)在鉀蒙脫石上的吸附,促進了硝基苯(NB)和對硝基甲苯(pNT)在鉀蒙脫石上的吸附。其中,環(huán)丙沙星抑制mDNB在鉀蒙脫石上的吸附主要是因為環(huán)丙沙星的加入抑制mDNB中的硝基與鉀離子絡(luò)合,而NACs的加入對Cip的吸
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